석탄가스화 복합 발전(IGCC)용
고강도 캔들 타입 탄화규소 고온 가스
필터 기술 개발

박상환
한국과학기술연구원(KIST)
책임연구원

최근 전 세계적으로 증폭되고 있는 고유가 에너지 위기 및 환경오염 문제의 효율적 대책을 마련하기 위하여 안정적인 고유황 고회분의 석탄, 바이오 매스, 정유공장 부산물(중질 잔사유, petrolium coke) 그리고 폐기물 등과 같은 저가의 다양한 에너지원을 사용할 수 있고 열효율 향상과 대기오염 방지를 동시에 실현할 수 있는 석탄가스화 복합발전(Integrated gasfication combined cycle, IGCC) 및 석탄가스화 연료전지(Integrated gasfication fuel cell, IGFC)등과 같은 신 발전 시스템이 개발되고 있다. IGCC 시스템은 기존의 연소에 의한 발전 방식에 비하여 최대 46~50% 이상의 높은 발전 효율을 얻을 수 있을 뿐만 아니라 기존의 미분탄 발전 방식에 비하여 발전 효율 증대에 따라 20% 이상의 CO2 저감효과 및 SOx 및 NOx를 90% 이상 절감시킬 수 있어 21세기 환경 규제치를 만족하면서 환경 친화적 고급 에너지 및 화학 물질을 생산할 수 있는 신 발전 시스템 중 가장 상업적으로 실용화에 근접한 차세대 발전 설비이다.  IGCC 복합발전 기술은 그림 1의 기술 체계도에서 보여주는 것과 같이 석탄 가스화 장치, 가스화기에서 생성된 가스 내에 포함되는 분진 집진 장치,  유해 가스 정화 장치, 연료 및 원료 가스로의 활용 사이클로 구성된다. 고온 석탄 가스화 장치에서 생성된 1200℃이상 고온의 합성가스를 고급 에너지원으로 사용하기 위해서 합성가스 내에 포함된 분진을 우선적으로 정제처리 하여야 안정적으로 고급 에너지를 효율적으로 생산할 수 있으며 그에 따른 효율적 발전 시스템 운용 및 발전 시스템의 열효율 향상을 이룰 수 있다. 

그림 1.  IGCC 발전 시스템의 기술/공정 개략도

IGCC 발전 시스템에서 사용되는 분진 제거용 고온 가스 필터는 20 기압 이상의 고압 및 고온의 합성가스 내 5㎛ 크기 이하의 분진을 10ppm 이하로 유지하여야 하며 발전 시스템에서 요구되는 장기 신뢰성을 만족하기 위하여 분진 필터는 고온, 부식, 마모, 기계적 응력 환경 하에서 1.5년 이상 안정적으로 작동할 수 있도록 우수한 열, 기계적 특성 및 높은 장기 신뢰도가 요구된다.  최근 고온/부식 환경 하에서 작동 가능한 세라믹 고온 가스 필터가 개발되면서 이제까지 가능하지 않았던 집진 필터를 이용한 효율적인 고온 집진 시스템 기술 개발이 IGCC 시스템에 적용되어 운용되고 있다. 이제까지 평가 결과 IGCC용 고온 가스 필터의 요구 특성 및 경제성을 만족할 수 있는 분진 필터 소재는 탄화규소로 알려져 있다.  점토 결합 탄화규소(clay-bonded silicon carbide) 분진 필터가 미국 U.S filter사 산하의 Pall사에서 상용 필터로 개발되어 IGCC 발전 시스템에 응용되고 있으나, 낮은 파괴강도 및 열 충격 특성으로 집진 시스템에 응용 제한, 낮은 신뢰성 및 취성 파괴 특성으로 집진 응용 기술의 제한 및 안정적인 운전의 어려움 등의 기술적 문제가 발생되는 것으로 알려졌다. 기존의 상용 점토 결합 탄화규소 고온 가스 필터에서 발생되는 문제점을 해결하기 위하여 기술 선진국에서는 이루어진 연구 개발에도 불구하고 아직까지 세라믹 가스 필터의 문제점을 결정적으로 보완 할 수 있는 열, 기계적 특성이 우수하며 신뢰성이 우수한 세라믹 가스 필터의 개발이 이루어지지 못하고 있다. 
그림 2는 IGCC 발전 시스템에서 사용되고 있는 고온 가스 필터 집진 시스템 및 사용되고 있는 상용 점토 결합 탄화규소 고온 가스 필터를 보여준다.

KIST 재료기술연구본부 박상환 박사 연구팀에서는 에너지관리공단 신재생에너지 기술 개발 사업(2004.12.~2007.12) 3년에 걸쳐 상용 점토 결합 탄화규소 고온 가스 필터의 단점을 극복하여 차세대 발전 시스템에 적용될 수 있는 기계적 특성이 우수한 새로운 탄화규소 고온 가스 필터 소재 및 고온 가스 필터 제조공정 기술 개발이 이루어졌으며, 이로부터 외경 60mm 내경 40mm 및 길이 1500mm 크기의 상용급 고강도 탄화규소 고온 가스 캔들 필터 개발이 이루어졌다. 상용 탄화규소 고온가스필터에 사용된 점토질 결합 탄화규소 소재의 단점으로 지적된 낮은 파괴강도 및 고온 열화 등의 단점을 극복하기 위하여 지지체용 고강도 반응결합 탄화규소(reaction bonded SiC, RBSC) 다공체 소재 및 여과층 소재의 새로운 제조공정을 개발하였다. 대형의 캔들 타입 상용급 반응소결 탄화규소 고온 가스 필터를 경제적으로 제조하기 위하여, 새로운 저압 몰드 성형법에 의한 SiC/C 대형 필터 성형체 제조공정, 여과층 코팅 공정 및 연속 Si 침윤 공정을 이용한 대형 반응소결 탄화규소 고온 가스 캔들 필터 소결공정이 개발되었다.
그림 3은 KIST 재료기술연구본부 박상환 박사 연구팀에서 개발된 대형 캔들 타입 필터의 연속 반응 소결공정 개념도 및 설계 제작 된 연속 반응소결 공정로를 보여준다.  불활성 분위기 또는 진공 분위기(<10-1 torr)하에서 SiC/C 성형체를 연속적으로 hot zone(길이=200mm)을 통과시켜 용융 Si의 침윤이 연속적으로 이루어져 다공질 반응소결 탄화규소 소결체를 연속적으로 제조한다. 개발된 연속반응 소결 장비(CMIS2006)를 사용하여 제조할 수 있는 반응소결 탄화규소 필터의 최대 길이는 1500mm이지만 장입 장치 및 이송 장치 부분의 단순 확장만으로 원하는 길이의 탄화규소 필터의 제조가 가능하다.

그림 2. IGCC용 고온 가스 집진 시스템 및 사용되고 있는
상용 탄화규소 고온 가스 캔들 필터
그림 3. 다공질 반응소결 탄화규소 필터 연속
반응소결 개념도 및 개발된
연속 반응소결로 시스템 (CMIS2006)

CMIS 2006 specification
Maximum power : 50 kW
Maximum Temp.: 1800 oC,
 Hot zone 길이 : 200 mm,
loading zone 길이 : 2000 mm X 2
진공도 > 10-2 torr 

KIST에서 개발된 상용급 반응소결 탄화규소 고온 가스 필터의 사진은 그림 4에서 보여주는 것과 같으며 고온 가스 필터의 여과층 및 지지체의 종류에 따라 3가지 종류의 상용급 탄화규소고온 가스 캔들 필터(KHF-10, 20, 30)가 개발되었다.

KIST에서 개발된 상용급 반응소결 탄화규소 고온 가스 필터의 여과층 및 지지층의 미세구조는 그림 5에서 보여주는 것과 같다. 반응소결 탄화규소 고온 가스 필터의 여과층의 기공 크기 및 기공율은 각각 5~7㎛, 38~40%이었으며 지지층의 기공 크기 및 기공율은 70~90㎛, 33~35%이었다. 
KIST에서 개발된 상용급 반응소결 탄화규소 고온 가스 필터의 상온 및 고온 기계적 특성은 그림 6에서 보여주는 것과 같이 IGCC용 상용 필터로 사용되고 있는 점토 결합 탄화규소 필터(Pall사 Schumacher filter)와 비교하여 상온 3-점 굽힘 강도는 160~240% 정도, O-ring 강도는 170~250% 수준으로 향상되었다. 또한, 1000℃에서 3-점 굽힘강도 시험 결과 상용 점토 결합 탄화규소 필터는 1000℃이상의 온도에서는 사용될 수 없는 것으로 나타났으며, KIST에서 개발된 상용급 반응소결 탄화규소 고온 가스 필터는 1000℃에서도 파괴강도가 크게 감소되지 않아 1000℃이상의 온도에서도 적용 가능한 것으로 나타났다. 

KIST에서 개발된 상용급 반응소결 탄화규소 고온 가스 필터의 열충격 특성은 그림 7에서 보여주는 것과 같이 열충격 온도(ΔT)가 0~1000℃로 증가됨에 따라 감소하였으나 상용 점토 결합 탄화규소 고온 가스 필터와 비교하여 열충격 특성도 월등히 우수함을 알 수 있다. KIST에서 개발된 상용급 반응소결 탄화규소 고온 가스 필터의 우수한 열 충격 특성은 집진 시스템의 운전 효율 증대를 이룰 수 있을 것으로 평가된다.

표 1은 KIST에서 개발된 상용급 반응소결 탄화규소 고온 가스 필터의 450℃ BSU 장치에서 실험한 필터의 투과도, 세척효율, 집진율을 상용 점토 결합 탄화규소 고온 가스 필터와 비교하여 보여준다. 
KIST에서 개발된 상용급 반응소결 탄화규소 고온 가스 필터의 집진 특성은 상용 필터와 비교하여 큰 차이는 보이지 않았으며 상용 필터로 적용할 수 있는 것으로 나타났으며, 상업화 시 여과층 구조 개선을 통하여 기계적 특성이 우수할 뿐만 아니라 집진 특성이 상용 필터보다 우수한 차세대 상용 탄화규소 고온 가스 캔들 필터의 국내 생산이 기대된다.
아직까지 기술 선진국에서도 기계적 특성이 우수한  IGCC용 차세대 세라믹  고온 가스 필터 개발은 이루지 못하고 있기 때문에 세계시장에서 기술 경쟁력을 갖는 세라믹 고온 가스 필터의 상용화 가능성은 충분히 높으며, 국내에서 우수한 고온 기계적 특성 및 높은 신뢰성을 갖는 IGCC 시스템용 분진 필터의 개발은 국내에서 2005년부터 진행되고 있는 한국형 고효율 300MW 급 IGCC 시스템  개발에서 집진 기술의 적용 범위를 넓혀 줌으로써 성공적인 시스템 기술 개발 가능성을 증대시킬 수 있다.
또한, KIST에서 개발된 차세대 세라믹 고온 가스 필터 및 그 제조기술은 21세기에는 세계적인 지구환경 협약에 따라 에너지 절약과 환경보호를 위해 IGCC와 같은 차세대 발전 시스템 뿐 만 아니라 소각로, 제련, 제강, 시멘트, 산업체로 등과 같은 화석연료를 사용하는 고온으로 전 산업 분야에 걸쳐 필수적으로 적용될 것으로 예측되며, 첨단 제조 기술의 개발에 따른 기술우위 확보는 세계 시장에서  경쟁력을 높일 수 있다. 

기술이전 문의
박상환 박사 한국과학기술연구원
재료기술연구본부 spark@kist.re.kr
(HP) 019-264-5472
(TEL) 02-958-5472
(FAX) 02-958-5509

그림 4. KIST에서 개발된 상용급 캔들 타입 반응소결 탄화규소      고온 가스 필터 (외경 60mm, 내경 40mm, 길이 1500mm, 오른쪽 사진에서 왼쪽부터 KHF-10, 20, 30)
그림 5. KIST에서 개발된 상용급 반응소결 탄화규소 고온 가스 필터의 여과층(왼쪽) 및 지지층의 주사전자현미경(SEM) 미세구조(오른쪽) 그림 6. KIST에서 개발된 상용급 반응소결 탄화규소 고온 가스 필터 및 상용 점토 결합 탄화규소 고온 가스 필터(Pall사 Schumacher filter)의 상온 및 고온 기계적 특성 비교

그림 7. KIST에서 개발된 상용급 반응소결 탄화규소 고온 가스 필터의 열충격 특성

<본 사이트에는 표와 사진이 일부 생략되었습니다. 보다 자세한 내용은 월간세라믹스를 참조바랍니다.>