박지연 한국원자력연구원 책임연구원

1. 서론
지구 온난화, 환경오염, 유가 급상승, 화석연료의 고갈 등 21세기 들어 인류는 청정 환경유지와 에너지 자원 확보라는 커다란 어려움에 직면하고 있다. 이에 따라 전 세계는 에너지의 효율적 이용, 청정 에너지원의 개발, 고효율 에너지 생산 시스템 개발 등에 대한 필요성을 강조하고 이에 대한 집중투자를 하고 있다. 한국도 저탄소 녹색성장 정책을 결정하고 이에 대한 투자를 확대하고 있다. 이에 따라 전기생산량의 약 40%를 원자력에 의존하고 있는 현실에서 원자력의 필요성에 대한 인식이 커지고 있다.
원자력에서는 핵반응 중에 발생하는 질량 결손에 의한 큰 열에너지(핵에너지)를 에너지원으로 하여 전기나 공정열을 생산한다. 이를 위하여 핵반응을 연속적으로 유지하고 정밀하게 제어할 수 있는 원자로를 이용하며, 원자로를 구성하는 재료들은 다른 공업재료와는 달리 강한 방사선장 (중성자, 알파선, 베타선, 감마선, 핵분열 파편 등)에서 운전되므로 일반적인 재료의 특성인 물리/화학적, 기계적, 열적, 전기적 특성 외에도 내방사선성이나 중성자 흡수능력과 같은 핵적 특성이 고려되어야만 한다. 원자로의 핵반응을 위한 연료로 쓰이는 우라늄, 플루토늄과 같은 원자량이 매우 큰 원소들은 핵이 너무 무겁기 때문에 상태가 불안정해서 스스로 붕괴를 일으킨다. 이러한 원소들이 붕괴하여 다른 원소로 바뀌게 될 때 몇 가지 입자나 전자기파를 방출하는데 이것이 바로 방사선이다. 방사선은 α(알파)선, β(베타)선, 중성자선과 같이 운동하는 입자인 입자선(粒子線)과 X선, γ(감마)선과 같은 전자기파로 크게 구분될 수 있다. 방사선은 그 자체가 가지고 있는 여러 가지 특성 때문에 다양하게 이용된다. 방사성 원소를 개발하고, 입자가속기를 통해 입자를 관찰하며, 생물학이나 의학에서는 방사선 동위원소를 이용한 상태 관찰 등은 매우 일반적으로 사용되고 있다. 그런 방사선은 에너지와 전하량이 커서, 원자나 분자에 직접 작용하여 DNA나 단백질의 주요 구조를 망가뜨리기 때문에 생물에게는 상당히 좋지 않은 영향을 미치게 된다. 방사선이 생물의 생식세포에 작용하면 과도한 돌연변이가 일어나서 기형이 나올 확률이 높아지게 되며, 성체에 작용하면 세포가 죽거나 암이 발생하기도 한다. 또한 이들 고에너지 입자는 주위 재료와 충돌하여 재료의 성질이 변화되는 조사손상도 나타나게 한다. 따라서 극한 방사선 환경하에 적용될 재료 연구는 1)방사선에 의한 재료 손상 평가와 손상거동의 이해, 2)방사선에 노출되었을 때 물성의 열화현상이 적은 재료나 활성이 낮은 핵종으로 변환하는 저방사화 재료와 같은 내방사선 특성이 우수한 재료개발 및 3)주변 환경이나 인체에 미치는 영향을 최소화하기 위하여 방사선이 주변으로 방출되지 못하도록 막아주는 차폐 재료의 개발로 크게 분류할 수 있다.
2000년대에 접어들며 한국뿐만 아니라 원자력 선진국들은 지속성, 경제성, 안전성 및 신뢰성, 핵비확산성의 기술적 목표를 만족시키며, 에너지 자원 활용성과 환경 친화성을 극대화 시킬 제 4 세대 원자력 시스템으로 대표되는 차세대 원자력 시스템 개발을 공동연구로 추진키로 하고 현재 진행 중에 있다. 또한 핵융합로 개발도 ITER (international thermal experimental reactor) 건설 및 TBM (test blanket module) 장치를 통한 플라즈마의 지속성, 에너지 전환효율, 삼중수소 주기, 재료의 양립성 평가와 같은 국제공동연구를 진행하고 있다. 그림 1은 현재 운전 중인 원자로(경수로)와 차세대 원자로 [VHTR : 초고온가스냉각로 (HTGR : 가스냉각로이며, 운전온도에 따라 VHTR과 구분함, 국제공통 구분은 명확하지 않으나 800℃를 기준온도로 하려고 함), SFR : 액체소듐냉각 증식로 (액금로라고도 함), GFR : 가스냉각 증식로, SCWR : 초임계수압냉각로, LFR : 납냉각증식로, MSR : 용융염냉각로] 및 핵융합로(Fusion)의 운전온도와 요구되는 조사량을 나타내고 있다. 그림에서 X축인 dpa (displacement per atom)는 조사손상에 의한 재료의 성질 변화를 기술하는데 필요한 척도로서 중성자와 격자원자의 충돌에 의하여 격자원자가 원래의 위치로부터 얼마나 벗어났는지를 나타내는 양이다. 따라서 큰 값 일수록 더 많은 조사손상을 입을 확률이 커진다. 그림 2에는 운전온도에 따른 에너지 생산 효율을 나타내었다. 현재 운전 중인 원자로에 비하여 차세대 원자로 및 핵융합로는 에너지 효율을 향상시키기 위해 운전온도가 높아지며, 열중성자보다 고속 중성자 혹은 에너지가 큰 중성자를 이용하므로 조사량이 증가한 더 혹심한 운전조건을 설정하고 있음을 알 수 있다. 따라서 방사선 환경에서 재료손상에 대한 이해와 우수한 내방사선 재료의 확보가 반드시 선행되어야 한다.
본 고에서는 현재 운전 중인 원자로와 차세대 및 핵융합로에서 고려하고 있는 세라믹스 재료 현황 및 재료특성을 요약하고 향후의 전망을 서술하고자 한다.

2. 세라믹스 재료의 응용
현재 운전 중인 경수로에 적용되는 대표적인 세라믹스 재료는 산화물, 질화물 및 탄화물 핵연료이다. 핵연료는 원자핵이 열중성자(thermal neutron) 혹은 고속중성자(fast neutron)를 흡수하여 핵이 분열할 때 에너지를 방출하는 원소로 이루어진 물질이다. 금속재료로 금속 우라늄과 플로토늄이나 이들의 합금이 있고, 세라믹스 재료로 UO2, PuO2, ThO2, (U. Pu)O2 UC, UN 등이 있다. UO2는 융점이 높고(2,500~2,800℃) 온도에 따른 상변태도 없으며, 고온 냉각수에 대한 부식성이 우수하기 때문에 널리 이용되고 있다. 그러나 UO2는 열전도도가 금속 우라늄에 비하여 낮은 단점이 있다. UC는 UO2가 이온 결합성인데 반하여 공유 결합성이므로 열전도도는 금속과 비슷하지만 화학적 활성이 강하여 대기 중에서 발화하거나 물과 잘 반응하므로 성형, 가공과 피복관 내에 장입할 때 불활성 분위기를 유지 하여야 한다. 금속 플루토늄도 융점이 낮고, 상변태가 발생하므로 PuO2, PuC, PuN이나 UO2와 혼합/화합물로 사용된다. 피복재는 핵연료를 냉각재로부터 격리해서 핵연료 및 핵분열 생성물(fission Product)을 외부로 누출하지 못하도록 하는 부분에 쓰이는 재료이다.
Zircaloy, stainless steel, aluminum 합금과 같은 금속이 주로 쓰이며, 고온가스 냉각로에서는 열분해 탄소(prolytic carbon)와 SiC가 구형 UO2 연료핵에 코팅되어 피복재로 사용된다. 저밀도 열분해 탄소층은 핵연료의 핵분열 기체생성물을 흡수하여 팽윤(swelling) 현상을 줄여주며, 고밀도 열분해 탄소층은 핵분열 금속 생성물의 확산을 방지하여 주며, SiC층은 Cs, I, Te와 같은 핵분열 금속 생성물의 확산을 방지하며 또한 기계 구조적인 특성이 우수하므로 내부의 핵분열 기체 생성물 의한 내압증가에 구조적인 형태를 유지하도록 한다. SiC는 1700℃ 이상에서 β상으로부터 α상으로 상변태가 발생하여 기계적 성질의 열화가 발생하므로 ZrC로 대체하고 있다. 감속재는 핵분열에서 발생한 중성자의 속도를 떨어뜨려 열중성자를 늘리는데 사용되는 재료이다. 반사재는 노심부분으로부터 중성자의 누출을 방지하는데 사용되는 재료이다. 흑연은 가스 냉각로의 중성자 감속재 및 반사재로 이용되며, ZrH 또는 Be2C가 감속재나 반사재로 이용되고 있다. 제어봉으로는 B4C, B4C-Al2O3 환형 소결체 및 붕규산 유리가 많이 사용되며, 잉여 반응도 조절을 위한 가연성 독극물로는 회토류 금속 화합물인 Gd2O3, Er2O3, Eu2O3, Sm2O3, Dy2O3와 보론계 화합물인 B4C, ZrB2 등이 있다.
원자력 시설·방사선 작업장 등에서 방사선원(放射線源) 주위의 한정된 영역을 둘러싸서 바깥으로 새어나가는 방사선을 차단하는 일을 차폐라고 한다. 투과력이 큰 γ선과 고속 중성자선을 유효하게 차단하면 다른 것은 자동적으로 차단되므로 실제의 차폐시설에는 이들 방사선의 차단이 기본이 되며, γ선과 고속 중성자선이 차폐체의 바깥쪽에서 법률로 정해진 최대허용량 이하가 되어야 한다. 고속 중성자선에 대한 차폐재료는 수소를 함유하고, 비중이 큰 물질로서 콘크리트를 사용하는 경우가 많다. 그러나 γ선에 대해서는 원자번호가 큰 원소가 유효하지만, 콘크리트는 원자번호가 큰 원소를 함유하지 않으므로, 원자로와 같은 강한 방사선원에 대해서는 효과적이라고 할 수 없다. 이 때문에 오늘날은 원자로의 차폐재로 무거운 원소를 혼입한 중콘크리트, 즉 보통 콘크리트의 골재인 모래·자갈을 중정석으로 치환한 중정석 콘크리트, 철광석 또는 파쇠를 가한 철콘크리트가 사용되며, 또 느린 중성자의 흡수단면적이 큰 산화붕소를 콘크리트에 섞어 넣기도 한다. 또한 산화납을 함유한 납유리도 방사선의 차폐에 유효하며, γ선 조사실의 투시창에 사용된다.
비교적 가벼운 원자핵이 서로 반응(중수소와 삼중수소)하여 에너지를 방출하며 무거운 원자핵으로 변환하는 반응이 핵융합 반응이다. 핵융합반응의 방출 에너지를 이용하려면 원하는 만큼 충분한 핵반응이 일어나도록 반응율을 높여야 하며, 이를 위하여 반응 입자의 운동에너지가 크게 하고, 반응핵의 밀도를 높게 하여야 한다. 이는 자장 밀폐를 통하여 가능하게 된다. 따라서 핵융합 반응이 일어나는 핵융합로의 중심에는 고온, 플라즈마, 고에너지를 지닌 중성자, 고자장과 같은 매우 극심한 환경이 형성된다. 따라서 내열성, 내방사선성, 플라즈마 내침식성, 삼중수소의 확산억제, 리튬과 양립성 등이 후보소재를 선정할 때 고려되어야만 한다. 핵융합로에 적용할 세라믹 소재는 크게 삼중수소를 생산하기 위한 리튬 산화물과 저방사화 구조재인 탄화규소이다. 차폐재는 위의 핵분열의 경우와 유사하게 고려하면 된다. 핵융합로 블랭킷의 구조재료로 FM 강 및 V 합금과 더불어 고려되고 있는 저방사화 재료가 탄화규소 복합체이다. 내방사선성과 냉각재와 양립성을 고려하면 다른 구조재에 비하여 고온 고방사선 환경하의 운전이 가능하다. 핵융합로의 삼중수소를 생산하는 증식물질 (bleeding material)로는 중성자와 반응하여 삼중수소를 만드는 리튬의 화합물인 Li2O, LiAlO2, Li4SiO4, Li2ZrO3, Li2TiO3 등이 고려되고 있다.

3. 내방사선 소재로 탄화규소 특성
조사손상이란 높은 에너지의 입사입자가 격자원자와 충돌하여 물성이 열화되는 현상을 말한다. 조사손상이 일어나기 위해서는 1차적으로 입사입자와 격자원자의 충돌에서 격자원자가 입사원자로부터 충분한 에너지를 전달받아 원자공공(vacancy)과 격자간 원자 (interstitial atom)를 생성하여야 한다.
그림 3은 중성자 조사량에 따른 SiCf/SiC 복합체의 곡강도 값 변화이다.  Nicalon 및 Hi-Nicalon과 같은 1세대 또는 2세대 SiC 섬유로 제조된 복합체의 경우에는 1dpa의 조사량에서도 강도가 20~30% 감소하고 10 dpa 에서는 60% 이상 강도가 감소했다. 반면 Tyranno-SA, Hi-Nicalon Type S 등과 같은 3세대 고순도 결정질 섬유를 사용한 경우에는 10dpa 까지 강도변화가 거의 없음을 알 수 있다. CVD SiC는 20dpa 에서도 강도저하가 없는 것으로 보아 SiCf/SiC 복합체도 20dpa 이상에서도 특성저하가 거의 없을 것으로 예상된다. 그림 4는 조사온도에 따른 SiC의 팽윤 정도를 나타낸 결과이다. 조사온도가 고온에서는 팽윤이 1 % 이내로 발생했으며, 저온에서도 2% 이내로 거의 팽윤이 되지 않았음을 알 수 있다. 따라서 탄화규소 복합체는 고온 고방사선 환경하의 구조재로 적용이 가능함을 알 수 있다.
4. 맺는 글
저탄소 녹색성장에 부합할 수 있는 환경오염을 억제하고 고효율의 에너지 생산을 목표로 하는 차세대 원자력 시스템의 개발이 진행 중에 있다. 차세대 원자로는 아직 상업용 원자로는 없지만 제 4 세대 원자로인 고온가스 냉각로와 액체 소듐 냉각로가 20년대 중반에 실증로를 건설하기 위하여 연구가 진행 중이며,  30~40년대에 실증로를 건설하기 위하여 여러 가지 개념의 핵융합로에 대한 연구가 진행 중이다. 이 차세대 원자로들은 현재 운전 중인 경수로에 비하여 운전온도 및 방사선량이 증가한 더 열악한 운전 조건을 요구하고 있으며, 이에 따른 내열/내방사선성이 우수한 세라믹스 소재의 적용이 폭넓게 요구되고 있다. 따라서 현재 운전 중인 경수로에서는 산화물 핵연료로 대표되는 세라믹스가 원자력용 소재이나 차세대 원자로에서는 핵연료뿐만 아니라 구조재, 피복재 및 증식재까지 다양한 세라믹스 적용이 가능해 진다.

참고문헌
1. 박지연, 세라믹스의 핵재료로서의 핵적성질, 월간세라믹스 1월호, 124-129 (1992)
2. 박지연, 방사선폐기물 처리용 세라믹재료의 개발현황과 이용전망, 월간세라믹스 4월호, 82-85 (1994)
3. 박지연, 원자력산업에서 세라믹스 응용, 요업기술, 12[1] 65-75 (1997)
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5. S.J. Zinkle, Work Shop on Advanced Simulations, LLNL, Dec. 2005 and  T.S. Byun, KAERI, 2008
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9. 네이버 백과사전 http://100.naver.com/

그림 1. 미래형 원자로의 운전조건
그림 2. 운전온도에 따른 에너지 생산 효율 변화
그림 3. 탄화규소의 조사 전/후의 기계적 강도변화
그림 4. 다양한 방법으로 제조된 SiC의 중성자 조사에 의한 부피변화

박지연
연세대학교 요업공학과 학사
한국과학기술원 재료공학과 석사
한국과학기술원 재료공학과 박사
일본금속재료연구소 STA fellow
현재 한국원자력연구원 선임/책임연구원

<본 사이트에는 일부 내용이 생략되었습니다. 자세한 내용은 월간세라믹스를 참조바랍니다.>