심광보 한양대학교 신소재공학과 교수

1. 개요
우리나라의 1인당 에너지 소비는 소득수준에 비해 상대적으로 높은 수준이며, 산업부문에서도 에너지 원단위가 높아 동일한 부가가치를 창출하는데 소요되는 에너지양이 경쟁국에 비해 월등히 많은 상황이다. 이러한 배경 하에 지속가능한 경제성장을 이루기 위해서는 에너지의 효율적 활용에 보다 많은 관심을 기울여야 하며, 정부에서도 이를 위해 다양한 정책적 방안들을 강구하고 있다. 특히, 조명부문에 대해 지식경제부는 LED(light emitting diode)산업을 21세기 신성장동력 산업으로 육성키로 하는 등 정부를 중심으로 1년 단위의 단기 기술개발은 물론, 3~5년 단위의 중장기 기술개발이 이루어지고 있다. 백열등, 형광등과 같은 기존 조명기구의 세계 연간 소비전력은 2조1,000억 kWh로 전체 전력의 12~15%를 소비하고 있고, 이로 인해 연간 17억 톤의 CO2를 배출하여 전력의 과다한 소비와 환경오염 문제를 내포하고 있다. 이에 고효율 조명기구 개발에 대한 요구가 한층 높아지는 상황으로 조명 효율을 25% 향상시키면 연간 2,500억 kWh의 전력이 절감되고 1억 5,000톤의 CO2를 절감할 수 있다. 백열등과 형광등은 기술적 개선에 한계를 보이고 있고, 환경 및 고유가 문제로 인해 새로운 광원의 필요성이 고조되고 있는 가운데 에너지 절감과 환경 친화적이라는 두 가지 주제를 동시에 만족하는 조명용 광원으로서 LED가 각광받고 있다.
  LED는 전기에너지를 광 에너지로 전환하는 반도체 발광소자로서 디지털제어와 고효율, 장수명 등이 가능하다. 백열등, 형광등과 같은 국내 조명의 약 30%를 LED조명으로 교체할 경우, 매년 약 160억 kWh의 전력 절감과 약 680만 톤의 CO2 저감을 기대할 수 있는데 이는 백만 kW급 원자력 발전소 2기의 전력 생산량에 해당한다. 환경문제에 있어서도 유럽 연합은 2009년, 호주와 미국 캘리포니아주는 2010년, 캐나다 온타리오주는 2012년부터 백열등 사용을 금지하는 법안이 의결되는 등 전 세계적으로 기존 조명기구에 대한 규제가 강화되고 있어 LED조명 이용에 유리한 환경이 조성되고 있다. LED조명은 그동안 장식용 등 일부 용도에 한정되었지만 기술발전과 가격하락이 뒷받침된다면 일반 조명용으로 이용이 확대될 전망이다.
  LED가 일반조명 시장에서 보급이 활성화되기 위해서는 저가격화가 첫째 과제이다. LED 조명가격이 많이 인하되기는 했지만 아직 광원 가격은 LED가 백열등의 약 20배, 형광등의 약 10배 정도이다. 이러한 커다란 가격차를 극복하려면 LED 발광효율을 높이는 것이다. 발광효율이 향상되면 전기에너지가 빛에너지로 전환되는 양이 많아져 불필요한 발열량이 감소하고 밝기가 향상될 뿐만 아니라 부품 개수를 줄일 수 있어 가격을 낮출 수 있다. 발광 효율을 높이려면 LED 발광층내의 결함을 낮추어 열로 발생되는 전기에너지의 손실의 많은 부분을 빛으로 전환시키는 것이다. 발광층내의 결함을 낮추기 위해서는 에피성장기술의 향상이 있어야하는데 지금까지 진행된 바로는 요원한 일처럼 보이고, 가장 지름길은 결함이 발생하는 요인을 제거하는 일이다. 결함발생은 LED 제조시 사용되는 물질에서 이해할 수 있다. LED 발광층은 질화갈륨(GaN)이라는 물질에 인듐이 미량 섞인 형태인데 이 GaN 발광층은 사파이어라는 다른 물질위에서 만들어지고, 이 두가지 다른 물질의 특성차이로 인해 결함이 발생되는 것이다. 따라서 사파이어 대신에 GaN 물질위에 GaN 발광층을 만들면 결함을 대폭 낮출 수 있어 발광 효율이 높아져 저가격화가 가능한 것이다.
단지, 지금 문제가 되는 것은 GaN 물질 즉, GaN 기판이 제대로 양산되질 않아서 가격이 비싸다는 것이다. 현재 상용화된 LED 에피 웨이퍼는 사파이어나 실리콘카바이드 기판에서 성장하여 제조되나, 광효율 향상 및 고출력화에 따른 방열 특성 확보를 위해 새로운 기판이 활발하게 개발 중이다.
이러한 새로운 기판은 Sapphire 및 SiC 기판 상 LED를 성장하는데 있어 현 LED 시장 주요업체인 Nichia, Cree, Toyoda 등의 핵심 특허를 회피할 수 있는 해결책이 될 수 있다. 이중 대표적인 것이 GaN 기판과 ZnO 기판이다. GaN 기판은 사파이어나 실리콘카바이드는 에피층인 GaN 물질과의 이종기판으로 성장시 격자상수 차이로 인하여 결함이 다수 발생하여 고품질 LED 제조가 어렵다. 이러한 난제를 쉽게 해결하여 줄 수 있는 해법이 발광과정이 일어나는 에피층과 동종 물질인 GaN  기판의 사용이다. LED의 기판으로 GaN이 사용되지 못했던 가장 큰 이유는 GaN의 단결정 성장이 어렵고 생산단가가 비싸기 때문이다. GaN는 녹는점이 2,400℃로 고온이고, 단결정 성장을 위하여 40,000기압 이상의 질소압력이 필요하기 때문에 Si, GaAs, InP등 다른 반도체의 단결정 성장 공법을 이용해서는 단독으로는 단결정 기판을 성장시키기가 어렵다. 따라서 GaN를 청색 LED의 소재로 이용하려면 GaN를 안정적으로 성장시킬 수 있는 경제적인 기판이 필요하다. 2007년 3월 일본Matsushita사는 GaN 기판을 이용한 업계 최고 수준인 255mW 청색 LED를 발표하였다. 또 다른 기판 후보자인 ZnO 기판은 GaN와 격자상수 차이가 비슷하고, 전기 전도성이 좋으며, Rohm 등 일본 업계 중심으로 개발 중이다. 2010년 이후 상용화를 목표로 하고 있다. 아래에 현재 사용 중인 기판(사파이어, SiC)과 우리가 개발할 기판인 GaN의 물리적 특성을 비교하여 놓았다.
현재 모든 청/백색 LED는 에피층의 주소재가 GaN임에도 불구하고 사파이어와 SiC 기판위에 제조되고 있다. 이는 기본 소재인 GaN 기판이 생산되고 있지 못하기 때문인데, 사파이어와 SiC 기판위에 제조되는 이종성장(Hetero-epitaxy)기술은 성능, 가격 면에서 많은 문제점을 안고 있어 국내 LED, LD 업체에서는 저가의 고효율 LED, LD제조를 위해 원천소재인 GaN 기판을 개발하고 이 위에 LED, LD소자를 제조한다면 그 동안 후발 주자로서 어려웠던 특허 문제와 효율성 증가를 통해 LED, LD 산업의 선두주자를 기대할 수 있다.

2. 개발 및 응용 현황
GaN는 온도 2400℃이상, 40,000기압 하에서 용융점이 존재하는 관계로 기존의 일반적인 단결정성장법으로는 제조를 할 수가 없다. 전 세계적으로 사파이어 기판을  GaN 기판으로 대체하려 시도한 방법에는 MOCVD, HVPE (hydride vapor phase epitaxy), MBE, 고온 고압법, flux법, ammonother
mal등이 대표적이다. 이러한 관련기술 현황에 대해 다음에서 설명한다.

(1) MOCVD
    (Metal Organic Chemical Vapor Phase Epitaxy)법
OMVPE (Organometallic Vapor Phase Epitaxy)라고도 알려져 있는 MOCVD법은 전구체를 기화시킨 다음 기판의 표면까지 이동시켜 기판의 표면에서 결정이 성장되도록 하는 방법으로서, GaN를 성장하기 위한 일반적인 MOCVD법에서 3족 공급원으로는 TMG (trimethylgallium)나 TEG(triethylgallium)와 같은 MO-전구체를 사용하며 5족 공급원으로는 NH3를 주로 사용한다.
MOCVD법은 박막형성 반응에 사용되는 반응가스의 공급원이 유기금속전체로 낮은 온도에서 공급원의 분압이 높고 분해가 잘되는 장점이 있으므로 박막 증착시 반응가스의 공급을 원활하게 할 수 있으며 고순도로 정제된 공급원을 사용할 수 있어 성장되는 박막의 특성을 우수하게 할 수 있다. 이러한 유기금속 공급원의 가장 큰 장점은 저온에서 휘발성이 높다는 점이다. 즉, 이러한 MO 공급원을 사용하면 기존의 CVD에서 3족 소스를 공급하기 위하여 액체 Ga이나 In을 사용하고 HCl 가스를 이용하여 기판에 공급되는 GaCl 이나 InCl과 같은 반응가스의 양을 조절할 때의 문제점이 해결될 수 있다. 그러나 MO 공급원에서 발생되는 carbon 오염이라는 단점이 있다.
(2) HVPE(Hydride Vapor Phase Epitaxy)법
HVPE는 GaN 성장 과정에서 Ga과 N의 precursor들의 기상 이동(vaportransport)과 반응에 의한 비평형(nonequilibrium) 성장 방법으로 Maruska등에 의해 처음 시도되었다. Ga 금속에 HCl 기체를 반응시켜 GaCl 기체를 만들고 이를 성장 영역으로 이동시킨 후 NH3 가스와 반응시킨다. HCl, GaCl, NH3을 이동시키기 위하여 운반 기체(carriergas)로 N2, H2등이 사용된다. 이런 기본적인 HVPE 반응들은 다음과 같이 이루어진다.

Ga(ℓ) + HCl(g) → GaCl(g) + 1/2H2(g) : Ga 금속 반응 영역
GaCl(g) +NH3(g) → GaN(s) +HCl(g) + H2(g) : 성장 영역
NH3(g) + HCl(g) → NH4Cl(g) : 반응하지 않은 NH3

결과적으로 GaN, NH4Cl, HCl, H2가 얻어지며 단지 GaN만이 성장 온도에서 기판 위에 물리적으로 증착된다. 성장 온도, Ⅴ/Ⅲ비, 가스의 이동 속도등 성장 변수의 경험적인 최적화 외에 반응기(reactor) 설계가 복합적으로 작용하여야만 HVPE에 의한 고품질 GaN 단결정 성장이 가능하다.

(3) MBE (Molecular Beam Epitaxy)법
MBE를 이용하여 GaN 박막을 성장하는 경우 일반적인 반도체의 성장시와 마찬가지로 성장 온도를 MOCVD에 비해 상대적으로 낮게 할 수 있고, 두께의 미세 조정에 유리하며, 성장되는 GaN 박막의 in-situ 분석이 가능하다는 장점을 갖고 있다. MBE를 사용하는 경우 기판으로는 사파이어와 SiC를 많이 사용한다. 5족 공급원으로는 N2를 사용하는데, N2의 반응성을 증가시키기 위하여 ECR (Electron Cyclotron Resonance) 플라즈마가 사용된다. 성장 압력은 10-4 Torr 정도이고 성장온도는 600~650℃이며, 박막의 성장온도보다 100℃ 정도 고온으로 가열한 상태에서 H2 플라즈마 에칭을 수행한다고 보고된다. MBE로 성장된 GaN 박막은 일반적으로 MOCVD 방법으로 성장된 박막보다 결정성 면에서는 조금 뒤떨어지나 잔류 전자 농도 측면에서는 좋은 특성을 보이는데 이는 상대적으로 낮은 성장온도에 기인한다. 성장온도가 높을수록 질소의 부분압이 커져 성장되는 박막으로부터 휘발되기 쉽다. 따라서 성장온도가 낮을수록 잔류전자 운반자 농도가 낮아지게 된다. 그러나 최근에는 MBE로 성장시킨 GaN에서 결정성과 광학적 특성이 우수한 막이 발표되어지고 있다.
(4) 고온 고압법
고온 고압법은 1700~2000K의 온도에서 질소가스를 12,000~20,000기압으로 가압함으로써 Ga내 질소의 용해도를 일정하게 유지시켜 덩어리 형태의 GaN단결정을 성장 시키는 방법으로서, Poland의 High Pressure Reseach Center에서 두께가 100이고 크기가 10mm인 판상의 결정을 성장했다고 발표하였다. 이 방법은 결정 품질은 우수하지만 대구경의 제조가 어렵다는 단점이 있다.

(5) Flux법
일본 동북대의 Yamane 교수 등에 의해 시도되고 있는 성장법으로 Na 플럭스를 사용하여 1000℃ 이하의 비교적 저온에서 수백시간 성장시켜 크기 10mm 정도의 판상의 GaN를 얻는데 대구경 벌크 GaN 단결정 성장까지는 많은 연구 개발이 필요하다고 생각된다.

(6) Ammonothermal법
암모니아를 이용해서 GaN를 합성하는 연구는 1990년대 중반부터 시작되었으며, 그때는 Ammono Method로 알려졌다. 연구 초기에는 500℃, 400~500MPa의 압력범위에서 금속 Ga을 암모니아에 반응하여 GaN를 합성하며, 광화제로 리튬, 칼륨아미드를 사용하기도 하였다.
1990년대 말에 나트륨, 칼륨아미드의 도움으로 GaN의 결정성장을 초임계 상태에서 수행하 는 방법을 개선해서 수열합성 형식으로 GaN를 만드는 연구가 이루어졌다. GaN을 Nutrient로 사용하고 암모니아를 용제 또는 광화제로 이용하며, 반응온도는 약 150℃, 압력은 150~200MPa정도로 설정하면 GaN 단결정이 석출되는데, 이를 Ammonothermal법이라 한다.

3. 해외 및 국내 기술 동향
1969년 처음으로 기상성장법으로 GaN 단결정성장이 시도된 이래 1980년대 폴란드 Porowski 그룹에서 high pressure high temperature solution법으로 bulk GaN 단결정 성장을 시도하였으나 크기가 수mm밖에 되질 않아 상업화하지 못한 이래 1980년대 말 일본 Akasaki 그룹에서 MOCVD법으로 AlN buffer layer를 사용하여 결정품질을 한 단계 상승시켰고, 1990년 후반 일본 NEC사에서 HVPE법으로 크기가 2인치인 GaN wafer 제조하여 가능성을 열었다. 2000년대에 와서는 일본 Sumitimo, Matsushita, Hitachi, 미국 Cree, 프랑스의 Lumilog, 한국의 삼성이 2인치 GaN 기판 개발을 시도하는 중이나 실험실 수준의 기술에 머물러 있어 아직 양산이라 이야기할 수는 없다. 다만 일본 Sumitimo사가 일부 GaN기판을 시판중이긴 하지만 균일성이 떨어져 완전한 기판이라 할 수 없는 실정이다.
GaN 기판 제조의 핵심기술은 성장을 비롯한 공정 설비 디자인과 제작기술, 단결정성장기술, 기판분리기술, ingot 절단기술, 가공기술, 표면처리 및 세정기술이다. 이중에서도 성장 설비 디자인과 단결정 성장기술이 가장 중요하다. 특히 설비 디자인은 업체마다 know-how로 보유하고 있기 때문에 안정적인 결과를 얻기 위해서는 다양한 reactor에서의 실험적인 이해가 필요하다. 성장이후 가공 기술은 일반적인 화합물 반도체 공정과 유사하다.  
아래 도표에 여러 업체의 기술 수준을 비교해 놓았다. 일본 Hitachi사는 일본 NEC사에서 기술이전을 받았고 미국 Cree사는 2004년 미국 ATMI사의 GaN 부문을 인수하였다. 전체적으로 HVPE법을 선호하고 있고 일본 회사들은 품질을 높이기 위해 MOCVD법과 ELOG 기술을 병행사용하고 있다.
국내에는 Ammonothermal법으로 GaN 단결정을 성장하는 기관이 없는 것으로 조사되고 있으며, 수년전 LG화학에서 NH4Cl 계열의 산성 mineralizer로 GaN 단결정을 성장하는 기초연구가 수행되었으나 현재는 중단상태이다. 하지만, 한국화학연구원 단결정 육성팀은 Ammonothermal과 유사한 단결정 성장기술인 hydrothermal법으로 SiO2, ZnO, CaCO3 등의 단결정을 성장하였고, GaN단결정 성장을 시도 중인 것으로 조사되었다.
국내의 HVPE법에 의한 GaN성장기술 개발은 1990년대 중반 한밭대학교 김선태 교수를 시작으로 진행하여 2002년경 삼성종합기술원에서 관련기술을 삼성코닝(주)에 기술이전하고, 추가기술 개발을 진행 중이고, 2004년경에는 LG실트론, 삼성전기, 유니모 포트론,  산플러스 등에서 관련 연구 개발을 착수하였는데, 삼성전기는 개발 중단 상태이며, LG실트론 및 유니모포트론, 산플러스 3개사는 개발 중에 있다.
현재까지 HVPE법을 이용한 GaN기판 제조기술 추진업체는 삼성코닝(주), LG실트론 , 유니모포트론, 루미지엔테크, 와이즈파워(그랜드텍포함) 등의 5개업체로 파악되며, 대학으로는 한양대학교, 경희대학교, 성균관대학교, 한국해양대학교 등 다수가 있는 것으로 파악된다.
이는 HVPE기술 개발에 비용이 많이 들고 장기간이 소요되어 산업계 측의 기술이 앞선 것으로 파악 되고 있다. 산업계의 연구특성상 제조공정의 개선 등을 통한 조기 제품개발에 집중되어 현재의 기술수준도 선두업체에 비해 약 3년 정도의 기술격차를 나타내고 있으며 미래 경쟁력 확보를 위한 기술적 진보도 부족한 실정이므로 기술개발 분야에 정부의 연구비 지원이 이루어지면 단기간에 기술격차를 줄일 수 있을 것으로 전망된다.

4. 시장규모 및 전망
(1) 세계 시장 규모 및 전망
1990년대 초반 일본의 니치아화학에서 개발한 청색 LED와 노란색 형광체(YAG: yttrium aluminum garnet)를 이용한 백색 LED의 등장은 LED의 적용범위가 크게 확장되는 원동력이었다. 백색 LED는 전자 부품류와 특수조명, 휴대폰에 적용되는 소형 LCD의 BLU 광원으로 사용되고 있지만, 고휘도 제품이 개발되고 대량 양산으로 가격이 하락하면서 일반조명, 자동차, 중대형 LCD의 BLU 광원으로 적용범위가 확대되고 있다. LED의 가장 큰 시장은 연간 30조원 이상으로 추정되는 일반조명 분야로 예상된다. 하지만 경쟁 기술인 CCFL (cold cathode fluorescent lamp)에 비하여 2009년 현재 가격이 4.5배 이상 높기 때문에 가까운 미래에 일반 조명에 광범위하게 적용되기에는 시간이 필요할 것으로 판단된다. 중대형 LCD에서는 LED를 채용하였을 때 인버터 등 관련 부품을 줄일 수 있고, 색재현성이 높아 LCD 고유의 성능을 향상시킬 수 있는 장점이 있다. 따라서 중단기적인 LED 시장 성장은 노트북을 포함한 중형 LCD와  42″이상 대형 LCD TV의 BLU 광원시장이 주도할 전망이다. 2007년에 각각 449억원과 42억원으로 추정되는 노트북, LCD TV용 BLU 광원시장은 2008년에 681억원, 1,775억원으로 각각 52%, 4,126% 성장할 전망이다.
 GaN기판 시장은 아직 GaN기판의 양산이 제대로 이루어지질 않아 직접적인 산출은 어렵고 대신 GaN 소자시장에서 유추해 볼 수 있다. GaN 소자시장에서 저출력 LED는 2006년 이후로 성장이 완만한 모습을 보이고 있고 고출력 LED는 2008년경부터 서서히 증가하는 모습을 보이다 2010년경에는 시장이 5조에 이를 것으로 예측된다. 전자소자 시장은 2008년부터 시장이 형성되어 전체 소자시장의 2~3% 수준은 유지할 것으로 보여지며 GaN LD 시장도 2008년경부터 커질 것으로 예상된다. 전체적으로 GaN 소자시장은 2000년 예측대비 약 2배 증가하였고 추후에도 점점 더 증가하리라 예측된다. 
GaN 소자시장에서 유추한 GaN기판 시장을 아래 도표에 표기해 놓았다. 기판 시장은 소자시장의 10% 수준에서 추론하였다. 2010년경 휴대폰이나 표시 소자 등 저급 LED 시장을 제외한 조명용 LED 와 같은 high power LED 시장에서 GaN기판이 차지할 시장은 4,265억원, LD 시장에서 2,020억원, 전자소자 시장에서 277억원이 될 것이다. 조명용 LED에 사파이어가 일부 사용된다고 가정해도 GaN기판의 세계시장규모는 4-5천억원에 이를 것으로 보고 있다.

(2) 국내시장 규모 및 전망
국내 LED시장은 2005년 2,126억원, 2007년 4,013억원, 2008년 6,127억원의 시장을 형성한데 이어 2015년에는 50,000억원의 시장을 형성할 것으로 전망되고 있다. LED시장을 형성하는  부품소재, LED에피, 칩, LED패키지 중 가장 큰 시장을 형성하는 것은 LED패키지 시장으로 2008년 전체 시장 6,127억원에서 3,800억원으로 62%를 차지하고 있으며 LED 에피, 칩은 31%, 부품소재는 7%를 차지하고 있다. 가장 빠르게 성장한 분야는 부품소재 시장으로 2015년까지 연평균 39.05%에 이르는 성장을 나타낼 것으로 전망되고 있다. 2010년 1100억원에 이르는 부품소재시장은 대부분 사파이어 기판시장으로 GaN기판이 양산되어 저가격화가 실현되면 많은 부분이 GaN 시장으로 대체될 것이다. 아래 도표에 국내 시장 규모를 정리 하였다.

표 1. LED 기판용 재료로 사용되는 GaN, Sapphire, SiC의 물리적 특성비교
표 2. 세계 여러 업체들의 GaN 단결정 기판 성장 기술 수준 비교
표 3. GaN 기판 세계시장
표 4. 국내 LED 소자 시장

심광보
한양대학교 무기재료공학과 학사
한양대학교 대학원 무기재료공학과 석사     
한국과학기술원 반도체재료연구실 연구원
영국 Brunel대학 재료공학과 박사                           
한양대학교 신소재공학부 교수
현재 국내대학 유일 SCI 등재저널 JCPR 편집위원장
      한양대학교 세라믹소재연구소 소장
      Osaka-Hanyang CUP 단장
      한양대학교 공과대학 국제교류(부학장)