‘꿈의 배터리’전고체 전지 상용화 길 찾았다

- 기존 공정 문제 해결한 습식기반 고체 전해질 합성공정 개발

한국연구재단(이사장 이광복)은 고려대학교 김동완 교수 연구팀이 기존 전고체 전지의 공정 문제를 해결할 수 있는 습식기반의 고체 전해질 합성공정 기술을 개발했다고 지난달 6일 밝혔다.
  최근 전기차 및 큰 규모의 에너지저장 시스템에 대한 수요가 증가함에 따라, 안전하고 에너지 밀도가 높은 2차전지의 필요성이 높아지고 있다. 현재 가장 널리 사용되는 리튬이온 전지는 양극, 음극, 전액질, 분리막으로 구성된다. 반면, 전고체 전지는 고체 전해질이 전해질뿐 아니라, 분리막 역할까지 대신해 에너지 밀도가 높은 것이 장점이다. 그러나, 차세대 전고체 전지의 핵심소재인 황화물계 리튬이온 전도체는 다량의 에너지와 시간을 필요로 하는 합성공정으로 제조되는데, 이로 인해 발생하는 생산성 감소, 순도 저하, 높은 전기전도도 등의 한계점을 해결하지 못해 상용화에 어려움을 겪었다.
  이에 연구팀은 기존 합성공정의 고질적인 문제를 해결하기 위해 높은 리튬이온 전도도, 분리막 기능, 낮은 전기전도도 등의 조건을 충족하면서도 대량 합성이 가능한 재료를 탐색, 원료 물질과 마이크로파¹⁾의 시너지 작용을 이용한 습식공정을 개발하는 데 성공했다.
  마이크로파 합성공정을 활용하면 원료 물질과의 부반응 없이 간단한 건조 및 열처리 공정을 통해 고순도의 고체 전해질 생산이 가능하다. 연구팀은 이번 연구를 통해 마이크로파를 이용한 소량의 에너지만으로도 단시간에 고순도의 고체 전해질 합성이 가능하다는 것을 입증했을 뿐만 아니라, 기존 습식공정의 문제점들을 한 번에 해결했다.
  특히, 마이크로파 합성공정은 가정용에서 소비되는 2.45 GHz의 전자기파의 형태로 전기에너지를 직접 반응물에 조사하는데, 이 경우 에너지 변환 과정에서 발생하는 전력 손실량을 줄일 수 있어 비용 절감과 에너지 사용 효율화가 가능하다.
  김동완 교수는“현재 연구개발 단계에 있는 전고체 전지용 고체 전해질의 상용화를 앞당기는 데 이바지할 수 있을 것으로 기대되고 있다”며 이를 위해선 “산업화 규모에서도 구현될 수 있는 습식기반 황화물계 고체 전해질 공정기술에 관한 연구가 필요하다”고 말했다.
  과학기술정보통신부와 한국연구재단이 추진하는 중견연구, 미래소재디스커버리사업 지원으로 수행된 이번 연구의 성과는 재료 분야 국제학술지 ‘어드밴스드 사이언스(Advanced Science)’에 5월 3일 게재됐다.

[주요내용 설명]

1. 연구의 필요성

최근 전기차 및 큰 규모의 에너지저장 시스템에 대한 수요가 증가함에 따라, 안전하고 에너지 밀도가 높은 이차전지 시스템의 필요성이 높아지고 있다. 이러한 이차전지 시스템 중 전고체전지는 고체전해질을 사용함으로써 기존 액체전해질의 인화성을 극복하였고, 리튬금속과 적층(Stacking)공법의 사용이 용이하여 높은 에너지 밀도를 가질 수 있어 차세대 이차전지로서 활발한 연구가 진행되고 있다.
  전고체전지의 핵심소재인 고체전채질 중 황화물계 리튬이온 전도체는 액체전해질에 근접하는 리튬이온 전도도와 낮은 기계적 강도로 인한 계면 정합성을 가지고 있어, 생산 시 높은 비용과 흡습성이 강한 단점을 가지고 있음에도 불구하고 차세대 전지의 핵심소재로서 주목받고 있다. 대표적인 황화물계 리튬이온 전도체로서 티오-리시콘(Thio-LISICON), 리튬포스페이트(Lithium thiophosphate), 리튬-아지로다이트(Li-argyrodite) 등의 소재들이 연구되고 있다. 이중, 특히 아지로다이트(Argyrodite)형 결정구조를 갖는 리튬이온 전도체가 저렴한 원료 가격과 고이온전도와 수분안정성을 위한 조성변화가 가능하여 가장 적합한 후보로 떠오르고 있다. 이러한 장점에도 불구하고, 지금까지 대부분의 리튬아지로다이트를 포함한 황화물계 리튬이온 전도체는 고체상합성법 또는 기계적합급화법을 통해 합성되어왔으며, 이는 많은 에너지를 소비하고 오랜 합성시간을 필요로 한다. 따라서, 간단하면서 시간과 에너지를 줄일 수 있는 합성공정의 개발이 요구된다.
  최근 이를 해결하기 위해 습식공정 기반 합성법들이 연구되고 있으나, 여전히 많은 시간, 부산물 생성, 양성자성 용매²⁾(ex. EtOH) 사용으로 인한 황화수소(H2S gas) 발생, 잔여 용매 등 여러 문제점에 직면해 있다. 이러한 문제점들을 해결하기 위해 광범위한 연구들이 수행되고 있으나 아직 적절한 해결책이 개발되지 않고 있다. 또한, 습식공정을 이용하여 최종 생성물을 얻기 위해 다양한 반응 기구와 변수들을 조절하고 제어하는 것에 대한 연구가 충분하지 못한 실정이다.
  따라서, 앞서 언급된 황화물계 리튬이온 전도체 합성에 관한 문제점들을 동시에 해결할 수 있는 습식기반 신규 합성공정에 관한 연구는 차세대 전고체전지의 상용화를 앞당기기 위해 필수 불가결하다.

그림 1. 마이크로파 습식공정의 효과

논문명
A Novel Time-saving Synthesis Approach for Li-argyrodite Superionic Conductor
저  자
황석호 (제1저자, 고려대학교) 서승덕 (제1저자, 고려대학교), 김동완 교수 (교신저자, 고려대학교)

-----이하 생략

<본 사이트에는 일부 내용이 생략되었습니다. 자세한 내용은 세라믹코리아 2023년 7월호를 참조바랍니다. 정기구독하시면 지난호보기에서 PDF를 다운로드 하실 수 있습니다.>