香山 晃 京都大學 1. 들어가는 말 에너지 소비는 개발도상국의 소비증대도 있어 21세기에 폭발적으로 가속되리라 예상되고 있다. 환경파괴를 막고 회복기조로 선회하면서, 지금까지 이상의 에너지 소비를 가능케하여 인류의 활동을 유지·발전시키기 위해서는 양자에너지를 기간 에너지로 하는 것이 필수이며, 그 성립의 열쇠가 되는 것은 우수한 에너지 재료의 창출이다. 양자에너지 이용 시스템에 이용할 수 있는 세라믹스를 가스 냉각형 고속로의 경우로 평가한 것이 표 1이다. 이 표에서는 중성자 흡수단면적, 열전도도, 및 융점(분해온도)에 대해서 허용할 수 없는 경우에 ×를 표시했다. 그 결과 몇 종류의 탄화물과 규화물(표1의 짙은 표시 부분)의 유용성이 제기되었으나, 구조재료로서의 적정성과 저(底)방사특성으로 SiC에 대해 기대를 해 볼 수 있다. 저 방사특성이라는 의미에서는 C/C복합재료도 생각할 수 있으나 중성자 조사 하에서의 치수 안정성과 강도특성에서, SiC/SiC 복합재료가 구조재료나 강도부재로서 기대할 수 있는 유일한 저 방사화 세라믹스 복합재료라고 생각된다. 지금까지의 세라믹스나 세라믹스 복합재료에는 많은 한계가 있어, 구조재료로서의 이용을 생각하기는 곤란한 상황에 있었으나, 최근의 현저한 진보로 구조재료로서의 이용과 더 고도한 이용도 생각할 수 있는 상황이 생겨나고 있다. 2. 핵융합 재료개발 전략과 SiC/SiC 복합재료 핵융합로의 실용화에 있어서는 값싼 전기에너지 공급의 실현이 요구되고 있으며, 고유의 안전성을 충분히 살리면서 핵융합 에너지의 경제성에 대한 실증을 보여주고, 경제성의 더 큰 향상을 전망할 수 있는 기반을 형성할 필요가 있다. 핵융합로 제1벽·블랭킷 구조재료로서는 저 방사화 특성이 충분히 달성되어, 종합 특성면에서도 기대할 수 있다. 저 방사화 철강재료·바나듐 합금·SiC/SiC 복합재료를 들 수 있다. 현재 핵융합 실험로 ITER의 실현을 눈앞에 두고, 증식(발전) 블랭킷에 관한 연구가 본격화될 조짐을 보이며, ⑴ 고체증식재료/헬륨가스 냉각방식(SiC/SiC 복합재료 구조) ⑵ LiPb/헬륨가스 냉각방식(SiC/SiC 복합재료 구조, 저 방사화 철강재료 구조) ⑶ 고체증식재료/물(초임계수) 냉각방식(저 방사화 철강 재료) ⑷ 자기냉각형 액체금속(Li)·용융염(FLiBe)냉각방식(바나듐 합금)이 검토되고 있다. 현재 가장 실용에 근접한 재료로 생각되는 것은 저 방사화 철강재료(대표적인 것으로 9Cr-2W계의 멀텐사이트강인 JFL-1강과 F82H강이다)이며, 에너지원으로서의 높은 경제성을 추구한다면 SiC/SiC 복합재료가 최고의 재료라고 생각할 수 있다. 사회적인 수용성을 고려한 동력로의 설계에서는 앞으로의 진보까지 고려한 재료특성과 플라즈마 제어성능 등이 이용되고 있고, 현실과의 격차가 크다고 생각되어 왔으나 최근 많은 특성에서 지금까지의 설계에 이용되어 왔던 특성을 상회하는 것들이 얻어지고 있다. 그림 1은 대표적인 개념설계에 이용된 SiC/SiC 복합재료의 특성과 1999년 단계에서 필자 등 미국과 일본 과학기술협력·JUPITER계획의 연구 성과(CVI법:Chemical Vapor Infil-tration법의 약칭, 화학기상함침법), 및 최근의 성과(NITE법:Nano-Power Infiltration and Transient Eutectic Phase법의 약칭, 나노 분말을 매트릭스로서 함침시키고, 천이공정상의 이용으로 고강도·고밀도 복합재료를 제작하는 방법, 자세한 것은 후술)와의 비교이다. 재료기본 데이터에 관해서는 이미 개념설계에서의 값을 넘어섰고, IEA의 핵융합로 재료개발 활동에서의 개발목표 값도 거의 능가하고 있다. 한편 이 단계에서도 일반에 시판되고 있는 재료에서는 대부분의 특성에 있어 설계목표 값에도 이르지 못하고 있다. 중성자 조사 하에서의 특성에 대해서도 최근의 성과에서 우수한 특성을 보였으나 그림 1에서는 2001년 단계에서의 데이터를 게재하는데 그치고 있다. 3. 핵분열로 재료개발 전략과 SiC/SiC 복합재료 핵분열 에너지의 이용은 단기간에 실용화 단계를 맞이하여 원자력 발전을 기간 에너지원으로서 20세기 후반 이후 중핵을 담당해 왔다. 미래를 위해 에너지 시스템의 신뢰도 향상과 전력단가의 개선 등이 실현되고 있어 원자력 발전의 역할은 증가하고 있다. 2030년 무렵의 실현의 목표로 삼고 이는 제4세대 원자로(소위, Generation IV Reactor)개발에서는 복수의 원자력 에너지 시스템을 검토하고, 소위 시장에서 경합할 수 있는 다양한 에너지 이용(전기, 수소, 담수화, 열 등)에 대한 대응을 생각하고 있다. 고속로로서는 가스냉각(GFR), 납냉각(LFR), 나트륨 냉각(SFR)이 있고, 열중성자로로서는 용융염(MSR), 초임계수(SCWR) 및 초고온가스(VHTR)가 있다. 이와 같은 로 개념에서는 다양한 연료와 구조재료가 검토되고 있으며, 구조재료에 관해서 말하자면, 핵융합에 대한 검토대상과 많은 면에서 중복된다. GFR이나 VHTR과 같은 가스 냉각을 기본으로 한 원자로에서는 그 특성을 살리기 위해, 세라믹스를 구조재료로 하는 것이 주목되고 있고, 1000℃ 이상의 고온가스를 이용하는 설계에서는 SiC/SiC 복합재료를 이용하는 것이 현실적이다. 이러한 로의 실현에는 새로운 고성능 연료와 로심(爐心)구조재료의 실현이 필요한 것은 물론이지만 초고온 가스를 이용하여 수소제조와 발전을 하기 위하 열 이용 시스템(반응기, 가스터빈, 열교환기 등)도 필수여서, SiC/SiC 복합재료의 이용은 시스템 종합성능의 향상 면에서는 돌출되어 있다. 이 성과는 화석연료의 이용에서 검토되고 있는 열기관의 고도화에도 공헌하는 것이다. 4. SiC/SiC 복합재료 연구에 관한 최근의 성과 복합재료란 넓은 의미에서는 복수의 요소재료를 이용하여 작성하는 것으로, 구조 요소의 치수나 형상에 따라 다양한 명칭과 용도가 있다. 여기에서는 긴 세라믹스 섬유를 강화섬유로 이용하고, 섬유의 사이(間, 매트릭스)도 세라믹스로 하는 장섬유강화형 세라믹스 복합재료(CFRC 또는 CMC)로 한정하여 기술하겠다. 재료특성의 설계는 구성요소 각각의 특성의 제어와 조합의 최적화로 이루어지는데, 에너지 재료로서의 개발에서는 고온강도·열전도 특성·내조사손상 특성·기밀성 등이 중점이다. 최근의 SiC/SiC 복합재료의 에너지 응용연구에는 국제 에너지 기구(IEA)의 저 방사화 핵융합 재료연구그룹 활동, 미일과학기술협력·JUPITER계획 등을 들 수 있다. 1997년부터 14년간의 전략적 기초연구와 2003년부터 시작된 혁신적 원자력 기술개발연구에서 재료제조 프로세스의 고도화와 NITE법 프로세스법의 발명 등을 통해서 몇 가지 커다란 장애가 극복되고 있다. 양자에너지 재료에서는 핵적(核的) 특성으로 BN은 바람직하지 않고, 일반적으로는 C, C/SiC 다층계면, 의다공질(擬多孔質, porous) SiC를 SiC섬유표면에 균일-CVI법으로 피복하고 계면을 형성한다. 또한 고밀도의 매트릭스를 단시간에 제작하기 위해 강제류-CVI법을 이용하여, 기공률 10% 이하의 SiC/SiC 복합재료가 제작되고 있다. 한편 포트프레스법이나 반응소결법(Reaction Sintering:RS)이나 폴리머 함침소성(Polymer Impregnation and Pyrorisys:PIP)법 등에서는 고품질 복합재료의 제작이 불가능했으나 복합 프로세스화함으로써 현저한 특성개선을 가져왔다. 또 나노분말의 이용과 섬유의 고성능화로 액상소결법(Li-quid Phase Sintering:LPS)를 고도화한 것이 NITE법으로, 현재 제4세대 원자로의 하나인 GFR에 대한 실용화를 위한 연구와 발전실증을 위한 핵융합로 테스트 블랭킷에 대한 적용검토 등이 이루어지고 있다. 5. 가스 냉각형 고속로에 대한 응용연구의 배경과 현상 헬륨가스 냉각형 고속로에서 원자로 출구온도를 1000℃ 정도로 하고, 직접 가스터빈 발전에 의해 높은 플랜트 열효율과 시스템의 간소화에 따른 경제성을 추구한 플랜트 개념이 검토되고 있다. 이 경우에는 나아가서 수소제조 등의 고온핵열원의 다목적 이용, 및 고속중성자를 이용한 연료증식, 아메리슘이나 넵투늄 등, 높은 수준의 방사성 폐기물 중에서도 반감기가 길고(장수명) 취급이 까다로운 마이너액티니드 원소(Minor Actinide:MA)의 연소, 장수명 핵분열 생성물(Long Life Fission Products:LLFP)의 핵변환 소멸에 의한 적극적인 환경부하 절감도 기대할 수 있다. 이러한 매력적인 로 시스템의 실현은 1000℃ 정도의 고온 조건에서 성립하는 연료집합체, 연료피복재의 개발 여하에 달려 있다. 로심 구성요소의 개념에는 ‘밀봉 핀 형 연료’, ‘피복입자형 연료’, ‘콤포짓형 연료’ 등이 있고, 냉각구조 등은 다양하지만 내열성, 조사내성 기타의 기본적 요건에 따른 금속재료, 세라믹스는 존재하지 않아, 요소기술이 극히 희박한 재료기반 하에서 앞으로의 비약적인 재료기술진전을 상정한 설계검토가 이루어져 왔다. 그러나 응용을 검토 중인 NITE법 SiC/SiC 복합재료는 100% 일본산 특허 및 기술로 이루어져 있고, 지금까지의 세라믹스 재료 개념을 훨씬 뛰어넘는 것이다. 예를 들어, 열응력계수(그림 2)에서는, NITE법 SiC/SiC 복합재료는 실온에서 1200℃ 부근까지 어떠한 내열성 금속재료나 세라믹스와 비교해도 우수한 특성을 보이고 있다. 이 특성은 실험에 의한 실증 값으로 어떠한 개선도 전망할 수 있다. 탄소재료가 중성자 조사 하에서 현저한 강도 열화 및 형상 불안정성을 보이는 것이나 고온에서의 내산화성이 문제라는 것은 잘 알려져 있으나, 선진 SiC/SiC 복합재료에서는 치수안정성은 물론, 중성자 조사에 의한 강도의 안정성이 종래 재료에 비해 비약적으로 개선되어 있어, 미국 오클리지 국립연구소에 있는 고속선 동위원소원자로(High Flux Isotope Reactor:HFIR)에서의 10DPA의 조사에 의해서도 그림 3에 제시되어 있는 것처럼 결정성의 높은 선진 SiC/SiC 복합재료의 경우는 전혀 강도열화가 보이지 않는다. 또 종래의 세라믹스 복합재료의 최대 결점으로 알려졌던 기밀성에 관해서도, NITE법 SiC/SiC 복합재료는 진공재료로서 이용 가능한 수준을 달성했다는 것을 그림 4를 통해서 알 수 있다. 이 그림 속에 있는 공장 시작의 NITE법 SiC/SiC 복합재료(#1 Pilot SiC/SiC)는 연구실 제조재료와 비교하면, 계면의 CVI피복의 불완전성을 반영하여 특성은 낮지만, 종래의 HP재와 비교해도 2자릿수 이상의 특성개선이 인정된다. 한편 NITE법은 접합기술로서의 이용도 가능하여, 여러 가지 접합기술이나 피복기술(필요에 따라 금속피복도 가능)의 개발도 진전되고 있다. 이러한 우수한 특성의 실현은 고밀도에 고결정성인 매트릭스의 형성, 섬유와 똑같은 결정구조의 실현, 계면층의 적절한 형성과 프로세스에 의한 손상의 제어에 의한 것으로, 그림 5의 주사형 전자현미경 상(像)(왼쪽 위)과 투과형 전자현미경 상(중앙)에서, 100㎚레벨의 미세결정의 형성과 기공의 배제에 성공했다는 것을 잘 알 수 있다. 이러한 성과를 응용하여 로심구조체나 초고온 가스를 열매체로 하는 직접 발전(發電)을 위한 요소부재 제작을 위한 기술을 개발하는 일이 현재 혁신적 원자로 기술개발계획에서 추진되고 있다. NITE법의 검토는 당초는 핵융합이나 가스터빈에 대한 이용을 상정하여 진행되었고, 이를 위해서 기본기술의 확인으로써 단순 형상에 대한 소재 제조성의 확인이 이루어졌다. 그림 6은 그 일례를 나타낸 것으로, 한 변이 약 10㎝인 입방체의 제조와 2㎜인 박판의 제조, 또한 두께 1㎜의 관재(官材)의 재조에도 성공했다. 한 변이 약 10㎝인 입방체의 NITE재를 중심에서 단절한 단면이 같은 그림 왼쪽 위의 전면에 있는 것인데 기공이나 갈라짐은 전혀 보이지 않는다. 오른쪽 위는 실물 크기의 가스터빈 연소실 라이너로, 대형 부재의 제조가 가능하다는 것을 기본적으로 실증하고 있다. 같은 그림 오른쪽 아래의 관재는 가스터빈에 대한 이용을 상정한 1350℃와 20℃의 온도역에서의 실연소 사이클 실험에서 압도적으로 우수한 특성을 나타내고 있어, 지금까지 가장 우수한 특성을 보여 온 SiC/SiC 복합재료가 50사이클에서 파손되었음에도 불구하고, NITE법 SiC/SiC 복합재료는 100사이클에서도 전혀 손상이 보이지 않아 강도특성의 저하도 없음을 알 수 있다. 가스냉각 고속로의 플랜트 설계 및 노심연료개념의 검토는 일본에서는 핵연료 사이클 개발기구에서 1999년 7월부터 실시되었다. 헬륨가스의 특성을 살려서 원자로 출구온도를 고온으로 하고, 직접 가스터빈 발전을 실시하는데 따른 높은 플랜트 열효율과 시스템의 간소화에 따른 경제성을 추구한 플랜트 개념으로, 안정성도 고려했다. 로심 설계에서는 전기출력 100만kW에서 헬륨가스 출입구 온도 850℃/460℃, 헬륨압력 6MPa 로심 직경/높이는 5.6m/3.2m이며, 연소도 10만MWday/t, 중성자 부하 2.5×1027neutron/ m2(?0.1MeV)이다. 이러한 개념설계에 기초하여 로심 구성요소로 요구되는 성능(사용온도, 내조사성 등)도 명확해졌다. 또 미국의 Generation IV에서도 같은 검토가 이루어졌는데, 구체적으로 이용할 수 있는 재료가 없어 실제 설계는 기존 금속재료로 하고 있어서 구조의 복잡성이나 로심 성능 저하의 원인이 되고 있어 에너지원으로서의 매력이 손상되는 원인이 되고 있다. 현재 진행 중인 연구에서는 실제 요소부품의 시작으로 확인된 재료특성을 기본으로 하여 로 설계가 이루어지고 있어, 가까운 장래에 실현을 볼 수 있을 것이다. 이 방식에서는 10㎜직경의 연료핀(길이는 3m)이 상정되었고, 이미 동일형상으로 43㎜의 시작품 제조에는 성공한 바 있다. 그림 7에 개요를 나타냈는데, 이미 확립된 접합기술을 도입하면 50㎝ 정도 되는 길이의 관재를 접합하여 최종 제품인 3m길이의 연료핀을 제작할 수 있어 제1단계의 기술 확인은 끝난 것이라고 할 수 있다. 한편 보다 가까운 기일 내에 실현이 검토되고 있는 GRF개념은 피복연료 입자를 이용한 연료충전방식으로, 내경 수 ㎝의 연료충전용 SiC관이 상정되었다. 이를 위해 필요한 관재의 제조기술은 그림 6 오른쪽 아래의 그림에 나타나 있는 관제 기술로 기본적으로는 확립되어 있고, 가스 투명성의 설계와 강도특성·열특성의 설계와 프로세스 개량이 앞으로의 과제이다. 6. 맺음말 21세기에는 환경부하가 적고, 값싼 에너지의 안정공급원으로서 양자 에너지(핵에너지)를 이용하는 시스템이 필요하고, 장기적으로 보아도 기간 에너지로서 가장 기대할 수 있는 것이기도 하다. 이러한 양자 에너지 이용 시스템을 본래의 힘은 저가에 대량으로 에너지를 공급할 수 있는 것으로써 높은 신뢰성과 안전성, 또한 환경에 대한 저부하를 유지하면서 실현하려면 고성능 에너지 재료가 필요하므로 재료개발이나 로 공학 측면에서의 노력은 매우 중요하다. 앞으로 기촉학문에서 응용학문으로 충분한 연속성을 가진 연구가 더더욱 필요하리라는 것은 자명한 사실로, NITE법 SiC/SiC 복합재료로 대표되는 세라믹 복합재료가 재료 면에서의 장애극복이 될 것으로 기대하면서 개발노력을 유지해 나가야 한다. (Ceramics Japan) 표 1. 선진가스냉각형 고속로에 대한 적합성 평가 물질계 물질명 중성자 열전도 융점·분해온도 물질계 물질명 중성자 열전도 융점·분해온도 흡수능 특성 흡수능 흡수능 특성 흡수능 SiC(α+β) ○ ○ ○ MoSi2 × ○ ○ ZrC ○ ○ ○ TaSi2 × ○ ○ TiC ○ ○ ○ WSi2 × ○ ○ 탄화물계 VC ○ ○ ○ 규화물계 TiSi2 ○ ○ × TaC × ○ ○ ZrSi2 ○ ○ × WC × ○ ○ HfSi2 ○ ○ × HfC × ○ ○ VSi2 ○ ○ × Al2O3 ○ × ○ ZrN ○ ○ ○ MgO ○ × ○ TiN ○ ○ ○ 산화물계 ZrO2 ○ × ○ 질화물계 AIN ○ ○ ○ Y2O3 ○ × ○ TaN × ○ ○ SiO2 ○ ○ × Si3N4 ○ ○ × (주) 융점·분해온도 : 2000℃ 이하를 ×표시