플레이트 형광체 기반 LED 기술

박 영 조_ 한국기계연구원 부설 재료연구소 책임연구원
김 영 국_ 한국기계연구원 부설 재료연구소 선임연구원
황 종 희_ 한국세라믹기술원 팀장
김 창 해_ 한국화학연구원 책임연구원

1. 서 언

근년 우리나라에서는 에너지 사용량의 폭발적인 증가에 기인하여 혹서기인 여름과 혹한기인 겨울에는 당연지사처럼 전력의 blackout에 대한 빈번한 경고를 접하고 있다. 정부는 이에 대한 타개책의 일환으로 “LED산업 제2도약 전략”과 “LED조명 2060계획”을 적극 추진함으로써 전력사용량 절감 및 온실가스 배출량 감축에 LED조명이 큰 기여를 할 수 있도록 하기 위해 R&D 투자를 지속적으로 확대하여 국내 LED산업의 기술경쟁력을 제고하는 정책을 추진하고 있다.
일반에게도 인식되고 있는 바대로, LED는 파장 가변성, 점명성(Dimming), 장수명 및 오염원이 없는 친환경 광원으로 세계 각국에서 국가차원의 기술 개발이 진행되고 있지만, 일반조명에 적용하기 위한 고출력 LED 제품의 현재 기술력은 안정성·신뢰성 확보 미흡 및 낮은 가격경쟁력에 기인하여 기술적 답보상태에 빠져 있는 실정이다. 우리나라에 국한한다면, 어는 정도 경쟁력을 확보하고 있는 패키징 기술에 비해 LED용 형광체 기술의 경우에는 일본 업체를 중심으로 특허권을 배타적으로 행사하기 때문에 형광체 기술을 제대로 확보하지 않은 상태에서는 다른 LED 기술을 성공적으로 개발하더라도 제품화에 실패할 수 있는 위험성을 안고 있다. 형광체 개발이 지연될수록 해외 기술과 제품 의존도는 더욱 심화될 것으로 예상되는 바, 외국계 원천특허에 의해 사용제약을 받고 있는 분말 형광체와 비교하여 플레이트 형광체는 우리나라에서도 선점이 가능한 미래소재로 즉시적인 지원에 의한 체계적 연구가 필요하다. 즉, 국내의 LED 기술력에 비해 형광체 개발에 있어서는 영세성과 국외 의존성을 탈피하지 못하고 있는데, 단적으로 작금의 서울반도체와 일본 Nichia의 특허 분쟁은 형광체 분야에 대해 치열한 주도권 경쟁을 잘 보여주고 있으며 서울반도체는 이 특허 분쟁으로 법률 소송비로 연간 200억 원을 소비하는 것으로 알려져 있다. 따라서 특허 분쟁을 피할 수 있는 Patent-free 분야인 플레이트 형광체와 동 소재를 채용한 패키지의 선구적 개척이 필요한 시점이다.

2. 플레이트 형광체 기반 LED 기술의 특장(特長)

기존의 “형광체 분말 + 수지” 구조에서 페이스트의 문제점 (불균일 혼합, 수지 열화, 낮은 열전도성, 낮은 색재현성, 낮은 광투과성, 높은 패키지 불량률 등등) 은 형광체의 플레이트화 및 동 플레이트에 기반을 둔 신 패키징 기술의 개발에 의해 획기적으로 해결이 가능할 것으로 예상 된다 (그림1). 또한, 수지의 사용을 배제한 플레이트 형광체의 우수한 열적·기계적 소재특성은 고온·다습의 가혹한 외부환경 하에서도 자체 보호막 기능을 발휘하므로 초간단화 패키징을 구현하게 하고 있다. 패키징 기술을 ‘LED칩과 형광체의 조합방식’으로 구분하자면, 1세대는 dispensing 패키징, 2세대는 conformal 패키징이며 본고에서 고찰하고자 하는 plate 패키징은 3세대 기술로서 산업 발전단계상으로는 현재 도입기에 있는 신기술로, 기술 확보 시 세계시장 선점의 잠재력이 높다(그림2).

플레이트 형광체를 사용한 패키징의 구체적인 특장점을 이하에 간단히 정리하였다. 첫째, 정밀 면가공으로 플레이트의 두께 균일도가 우수하므로 100:1 이상의 높은 색대비와 동시에 낮은 색산포 특성의 달성이 가능하다. 둘째, 종래의 분말형광체 시스템과 비교하여 열색좌표 이동 (Thermal color shift) 감소 및 발광각 균일도 (Radiation uniformity) 가 우수하다. 셋째, 플레이트 형광체의 실장 전 단계에서 형광특성의 개별적 스크리닝이 가능하므로 binning 문제의 대폭 간략화가 가능하다. 마지막으로 넷째, 고출력 LED의 안정성 및 신뢰성 확보에 의해 이때까지 시도되지 않았던 신수종사업의 창출이 가능하다.

3. 각종 플레이트 형광체

거의 대부분의 분말 형광체는 조성 상으로는 세라믹스인데 소결에 의한 치밀화에 의해 플레이트화가 가능하다. 세라믹 플레이트 형광체의 경우, 기존 페이스트 대비 열전도도 특성이 100배 정도 우수하므로 (세라믹: 5-15W/m-K, 페이스트: 0.1-0.2W/m-K) 방열문제를 해결하여 고출력 LED 어플리케이션의 돌파구 제공이 가능한 가장 유망한 소재이다.
형광체 함유 글라스 플레이트의 경우, 형광체의 종류에 관계없이 글라스 매트릭스 내에 형광체를 분산시킬 수 있고, 연색성 향상을 위해 여러 형광체를 혼합하여 자유롭게 사용할 수 있는 장점을 가지고 있다. 더욱이 글라스의 연화점은 세라믹스의 소결온도에 비해 낮기 때문에 상대적으로 저온공정이므로 제조단가를 낮출 수 있고 연화점 이상에서는 복잡한 형상의 제조 및 박판화 가공이 자유자재인 장점이 있다.
양자점 형광체는 기존 형광체 소재의 발광 스펙트럼에서 부족한 녹색 및 적색 발광 부분을 보완하여 LED 조명의 연색성을 높이고, 색온도를 낮추어 한층 자연광에 가까운 LED 조명을 구현시킬 수 있으나, 일반 형광체에 비해 온도나 외부 환경 (습도, 온도, 산소 등) 에 취약하여 신뢰성 확보가 필요불가결한 선결조건인데, 수지 등에 분산시켜 경화한 플레이트 소재는 광내구성을 향상시켜 실용성을 담보할 수 있다.
현재, 세라믹 플레이트 형광체 및 형광체 분산 글라스 플레이트 소재는 일부 산업화에 성공하여 제한적이나마 제품이 출시되고 있다.

4. 국내외 연구 동향

(1) 선진국의 기술개발 동향

유럽은 세계 선진기업인 Osram과 Philips를 선두로 세계 LED 조명시장의 확대에 대비하기 위하여 EU 차원에서의 고효율 친환경 LED 조명 제품 개발을 추진해 오고 있다. 한편, 미국의 경우 올해까지 백열등 사용을 금지하여 고효율 조명기기를 급속 확산시키며, 향후 10년간 5천억 원을 투자하여 2020년까지 200 lm/W 효율의 조명을 개발하여 세계 조명시장의 50% 점유를 목표로 Next Generation Lighting Industry Alliance (NGLIA) 프로젝트를 추진 중에 있다.
LED는 많은 부분이 LCD의 backlight 등 디스플레이 용도로 사용되고 있으나, 머지않아 최근 양산이 시작된 OLED 등 신개념 디스플레이로 전환될 것으로 예상되며, 기술개발을 통해 저가격화와 성능향상이 이루어지면 LED는 디스플레이 위주에서 조명 제품 위주로 변화해 갈 것으로 예상 된다 (3M사 발표자료, 2012 DOE meeting).

■ 세라믹 형광체 플레이트 관련
○ LumiramicTM 형광체 플레이트
- H. Gerard, B. Serge, and P. Mark, “White LED for Backlight with Phosphor Plates,” US patent 20070215890, Philips lumileds lighting Company, LLC (2007).
- 세계 5대 LED 업체 중 하나인 미국 필립스 루미레즈는 2008년 초부터 Lumiramic phosphor 기술을 탑재한 Luxeon 제품을 판매하였음.
- 세라믹 형광체판과 thin film flip chip (TFFC) 기술을 융합한 Lumiramic phosphor technology를 적용하는 경우 현재 LCD BLU 등에 응용을 위한 백색 LED 광원 제조업체들이 양산단계에서 어려움을 겪고 있는 색좌표 분산에 따른 binning 문제를 개선할 수 있다고 보고됨.
○ OSRAM YAG 세라믹 플레이트
- 낮은 CCT (Cx >0.35) 영역에서 휘도 증가.
○ MTC(molten growth composite) 형광체
- 국제출원번호 PCT/JP2005/011480, 국내출원번호 10-2006-7008155, 공개번호 10-2006-0079251, 출원인 우베 고산 가부시키가이샤.
- 황색발광상인 YAG:Ce와 광투과상인 Al2O3의 Eutectic composite이므로 높은 색 혼합성.
- Dr. Waku의 고온용 세라믹 소재에 Ce을 도핑 하여 형광체로 응용. 동 형광체 기판 위에 직접 LED 칩 성장 가능.

■ 형광체분산유리 플레이트 관련
○ Toyoda Gosei 와 Sumita glass의 Phosphor in Glass 적용 PKG
- 일본의 LED major업체인 Toyota Gosei는 광학유리 전문회사인 일본 Sumita glass와 공동으로 Phosphor in Glass type의 신개념 PKG를 선보임.
- 일본 일간공업신문사에서 수상하는 부품대상을 2009년도에 수상함.
○ 세계적인 유리회사인 독일 Schott사, 일본 NEG 사에서 수년전부터 각종 전시회 출품 및 국내외 LED업체에 마케팅을 추진해 오고 있는 상황임.
○ 내구성이 요구되는 자동차 전조등 용 등 고출력 LED에 적용되고 있는 상황임. 궁극적으로 형광체 분산 유리 플레이트 대체를 위해 oxyfluoride glass ceramic에 대한 연구가 일본과 프랑스에서 진행 중이나 350 nm 이하의 UV 여기용으로 효율이 낮고, 400 및 450 nm 부근의 상용 LED용 소재 개발은 미비한 실정임

■ 양자점 형광체 시트 관련
○ II-VI 계인 CdSe 양자점을 투명 고분자인 PMMA와 혼합한 후 경화하여 CdSe 양자점-PMMA 복합체 제조에 관한 연구가 UC San Diego 대학의 Fainman 교수팀에 의해서 보고되었으며, 이온성 액체(ionic crystal)에 의해 표면 개질된 CdSe 양자점과 PMMA간의 복합체 형성에 관한 연구가 Virgina Polytech 대학의 Woelfle 교수팀에 의해서 보고된 바가 있음.
○ 미국의 Nanosys 사에서는 양자점과-고분자 간의 결합을 통한 복합체 제조기술을 개발하여 이를 LCD 디스플레이를 위한 backlight로 사용하는 기술을 개발하였음. 이러한 개념으로 제작된 LCD 디스플레이는 기존의 YAG 형광체 기반 백색 LED를 단독으로 사용하는 경우에 비해 높은 color gamut (47~54% 향상)달성이 가능하여 현재 상용화를 위한 기술개발이 진행 중임. 그러나 현재까지 이루어진 대부분의 연구결과는 양자점-고분자 복합체벌크 및 박막 형성에 관한 연구에 한정되어 있으며, 시트 형태의 양자점 복합체에 관한 연구개발은 학계에서 전무한 상태임.
○ QuantumRailTM 양자점-고분자 복합체
- 미국 Nanosys 사에서는 막대형태의 양자점-고분자 복합체를 사용하여 color gamut이 우수한(NTSC 대비 100% 이상) backlight unit 제조.
- YAG 형광체 기반 백색 LED 사용 시에 비해 높은 color gamut 달성 가능(47~54% 향상).

■ 형광체 플레이트 LED칩 패키징 기술
○ 형광체 플레이트를 이용한 패키지 제조는 형광체 플레이트의 제조 방법에 따라서 리모트 방식과 칩 일체화 방식으로 연구가 진행되고 있음.
○ Philips의 연구결과에 따르면 형광체 플레이트를 이용한 패키지의 경우 93 lm/W의 효율 달성.
(2) 국내 기술개발 동향

국내 조명업체의 LED 시장참여는 상대적으로 늦었지만 최근 활발히 추진하고 있으며, 내수시장이 협소하고 큰 조명 수요처가 부족하여 조명사업 진출이 선진국에 비해 상대적으로 부진하다 (국내 조명기기 시장은 세계시장 2% 수준). 전통 조명업체 대부분이 LED 조명 사업에 참여하고 있으며, 삼성전자, LG이노텍, 서울반도체 등 100여 개 관련업체들이 대규모 투자와 연구개발 및 사업 확대를 진행 중이지만 적극적인 시장진입과 신규 고부가가치 조명시장 개척의 한계에 직면하고 있다.
LG 이노텍에서는 미국의 Nanosys의 기술을 적용하여 양자점 광변환 복합체를 포함하는 디스플레이용 배면광 (back light unit) 의 양산화 추진 중이며, 삼성전자와 LG 디스플레이에서는 각각 양자점 LED 디스플레이 기술을 개발 중이지만 아직 시트 형태로 조명용 LED에 양자점을 응용하려는 연구는 부진한 실정이다.

■ 세라믹 형광체 플레이트 관련
○ 재료연구소와 삼성전자 공동연구팀에 의한 Ca-a-SiAlON:Eu2+ 형광체 플레이트 소결 및 LED 패키지의 광특성 평가 연구 수행 (2010~2011).
- 고밀도 소결체 제조를 위한 Sinter+HIP 공정조건 개발.
- 상대밀도=99%와 분말대비 반사모드 PL=30% 수준의 플레이트 형광체 개발.
- LED 패키징 후 분말 패키지 대비 약 60% 정도의 휘도 달성.
- 표면 에칭 조건 확보 및 발광 비표면적 증가에 의한 휘도 향상 기구 규명.
○ 국민대학교 연구팀에 의한 광추출 포토닉 크리스털 패터닝 기술 확보.
○ 삼성전자 LED사업부는 2012년 5월 출시한 기아자동차 K9 모델에 세라믹 형광체 플레이트가 적용된 LED 헤드램프를 탑재하여 양산화에 성공. 그러나 광추출 효율에 대한 연구는 아직 미비함.

■ 형광체분산유리 플레이트 관련
○ 한국세라믹기술원과 ㈜ 파티클로지 참여로 중소기업청 중기혁신 과제 “고출력 청색 LED용 특수 색변환 glass 개발” 과제 완료 (‘10.06~’12.05).
○ 삼성전자 LED 사업부를 선두주자로 국내업체에서도 형광체분산유리 플레이트 개발에 박차를 가하고 있는 상황임.
○ 형광체를 사용하지 않고 유리 내 색변환 활성화 이온이 직접 첨가된 glass 형광체 플레이트에 대한 연구도 활발히 진행 중이며, 주로 유리 내 나노결정 및 활성이온 분산을 통한 glass 형광체 플레이트에 대한 연구가 포항공대와 공주대에서 진행 중임.

---------------이하 생략(자세한 내용은 세라믹코리아 2013년 1월호를 참조 바랍니다.)

박 영 조
- 2000 동경대학교 재료학과 박사 졸업
- 2001~2003 미국 오크리지연구소(ORNL) Post-doc
- 2003~현재 한국기계연구원 부설 재료연구소 책임연구원
- 2011~현재 부경대학교 재료공학부 겸임교수

김 영 국
- 2002 포항공대 신소재공학과 박사
- 2002~현재 한국기계연구원 부설 재료연구소 선임연구원

황 종 희
- 2000 연세대학교 세라믹공학과 박사 졸업
- 1989~2003 삼성코닝 연구소
- 2003~현재 한국세라믹기술원 광·디스플레이소재팀 팀장

김 창 해
- 2003 한국과학기술원 화학과 박사
- 1984~현재 한국화학연구원 책임연구원

그림1. 기존의 페이스트 패키징(좌), 신개념 형광체 플레이트 기반 패키징(우)
그림2. 1세대 dispensing 패키징(좌), 2세대 conformal 패키징(중), 3세대 plate 패키징(우)
그림3. 필립스 루미레즈의 Lumiramic phosphor 기술의 개략도
그림4. 분말형광체 기반 LED 대비 세라믹 플레이트 형광체 기반 LED의 휘도 특성
그림5. Toyota Gosei의 Phosphor in Glass PKG 개략도
그림6. 벌크형태의 양자점-PMMA 고분자 복합체 제조 사례 Fainman (좌) 및 Woelfle (우) 교수팀
그림7. Nanosys 사의 QuantumRailTM 기술의 개략도
그림8. 플레이트 형광체를 이용한 패키지 효율(2012)
그림9. 기아자동차 K9의 헤드램프에 장착된 플레이트 형광체 기반 LED