사고저항성 핵연료 피복관용 SiC 복합체 연구개발 현황

김 원 주_ 한국원자력연구원 원자력소재개발부 책임연구원

1. 서 론

탄화규소(SiC)계 세라믹스는 열적, 기계적, 화학적 안정성이 우수하며 중성자 조사에 의한 유도 방사능이 매우 낮기 때문에 고효율 에너지 산업, 우주항공, 국방 산업뿐만 아니라 원자력 산업 등에도 두루 활용될 수 있는 소재로 그 파급력이 매우 큰 소재라고 할 수 있다. 원자력 산업 분야에서 C 또는 SiC 계의 복합체 소재는 현재까지 주로 핵융합로의 블랭킷 구조물, diverter plate, flow channel insert(FCI) 등의 응용을 위해 많은 연구가 이루어져 왔다. 최근 들어 제 4세대 원자로에 대한 세계적인 관심이 증대되면서 핵융합로 구조재로의 적용을 위한 기존의 연구성과를 활용하여 C/C 및 SiC/SiC 복합체 소재를 초고온가스로의 제어봉 부품과 노내 구조물 부품으로 적용하기 위해 연구가 이루어지고 있으며 일부 가스냉각 고속로 개념의 경우 핵연료 피복관이나 구조부품으로 활용하고자 시도하고 있다. 뿐만 아니라 소듐냉각 고속로 및 초장주기 원자로의 핵연료 피복관 및 노내 구조물로 적용하기 위한 타당성 연구도 이루어지고 있으며 용융염냉각 고온로(LS-AHTR)의 핵연료 피복관 적용을 위한 타당성 분석도 이루어진 바 있다. 또한 최근에는 SiC 복합체를 경수로의 핵연료 피복관이나 안내관으로 적용하여 핵연료의 성능 및 사고 안전성을 크게 향상시키고자 하는 시도도 활발하게 이루어지고 있다 [1]. 그림 1은 SiC 복합체의 적용이 고려되고 있는 원자로 노형 및 부품의 예를 요약하여 나타낸 것이다. 본 고에서는 SiC 세라믹 복합체를 경수로의 핵연료 피복관으로 적용하기 위한 주요 재료관련 이슈 및 연구현황을 소개하고자 한다.

그림 1. SiC 복합체의 차세대 원자로 적용부품

2. 사고저항성 핵연료 피복관 개념 및 요건

기존의 경수로 핵연료 관련 연구는 연소도 제고나 출력 증강을 통해 경제성을 향상시키는 방향에 중점을 두고 진행되어 왔으나 후쿠시마 사고 이후에는 중대사고 조건에서도 안전성을 유지할 수 있는 사고저항성 핵연료(Accident Tolerant Fuel, ATF)의 개발을 통해 경수로의 안전성을 획기적으로 향상시키는 방향으로 패러다임의 변화를 가져오고 있다. 현재 사용되고 있는 Zr 합금 피복관은 정상 운전 시에는 매우 우수한 성능을 발휘하지만 냉각재가 상실되는 중대사고 조건에서는 다음과 같은 고온수증기와의 반응에 취약한 단점을 갖는다.

Zr + 2H2O → ZrO2 + 2H2 + 열에너지(5.8 MJ/kg)

원자로가 정상적으로 정지되더라도 냉각수의 순환이 지속적으로 이루어지지 않으면 핵연료의 잠열에 의해 핵연료의 온도는 지속적으로 증가하며 Zr 합금과 고온수증기의 반응에 의해 피복관의 산화와 추가적인 온도 상승을 유발한다. 이 반응은 강한 발열반응으로 1200℃ 이상에서는 피복관의 급격한 온도 상승을 가져오고 핵연료의 파손과 함께 다량의 수소를 발생시키게 된다.
사고저항성 핵연료는 기존의 UO2-Zircaloy 시스템과 비교하여 정상운전 상태에서 동등 이상의 성능을 유지하는 동시에 위와 같은 냉각재 상실사고와 같은 중대사고 상황에서도 건전성을 유지할 수 있는 핵연료로 정의된다. 이를 위해 사고저항성 핵연료는 냉각재 상실로 인한 고온 환경에서도 향상된 구조적 건전성을 보유함으로써 사고 대응시간을 증가시키고 고온 수증기와의 반응에 대한 산화 저항성이 향상되어 수소 발생량을 현저히 저감시킬 수 있어야 한다.
이와 같은 사고저항성 핵연료의 개발을 위해 미국, 일본, 유럽, 중국 등에서는 다양한 개념의 사고저항성 핵연료 피복관 개발을 위한 연구 프로그램을 수행 중이다. 미국의 경우 2022년까지 시험 연료봉 준비를 완료한다는 매우 도전적인 계획을 수립하고 연구개발을 진행하고 있다. 사고저항성 핵연료 피복관의 개발을 위해 피복관 전체가 SiC로 구성된 SiC 복합체 피복관, 내층은 Zr 합금 튜브로 이루어지고 외층을 SiC 복합체로 보강한 Zr+SiC 하이브리드 피복관, 기존의 Zr 튜브 표면에 세라믹/금속 코팅을 적용하는 코팅 개념, F/M 합금으로 Zr을 대체하는 개념, 내외부 Zr 튜브 중간에 Mo과 같은 내열합금을 삽입하는 개념 등 다양한 개념이 제안되고 있다. 이러한 사고저항성 피복관 개념들은 각각 장단점을 갖고 있는데, 예를 들어 SiC 복합체 피복관의 경우 우수한 고온강도, 고온수증기에 대한 내산화성 등 중대사고 상황에서 우수한 성능을 가질 것으로 예측되지만 미세균열이 쉽게 발생할 수 있어 가스기밀성의 확보 측면에서는 약점을 가지고 있다.

3. SiC 복합체 피복관 연구개발 현황

SiC 복합체 피복관은 기술적 난이도는 높으나 탁월한 고온특성, 고온수증기에 대한 산화저항성을 가지고 있어 사고저항성의 관점에서는 가장 우수한 성능을 나타낼 것으로 기대되고 있다. 냉각재 상실과 같은 중대사고 상황에서 Zr 및 SiC 피복관의 온도변화, 산화에 의한 발열량, 폭발성 가스의 발생량을 비교, 예측한 바 있다 [2]. Zr 피복관은 냉각재 상실 145분 후 피복관의 파손이 일어나지만 SiC 피복관은 최대 피복관 온도가 1830K로서 피복관의 건전성을 유지하는 것으로 예측되고 있다. 또한 고온 수증기와의 산화에 의한 발열량은 Zr 피복관 대비 100배 이하이며 폭발성 가스의 발생량도 수십~수백 배 이하로 매우 우수한 사고저항성을 갖는 것으로 계산된다.
세라믹 복합체를 경수로 핵연료 피복관으로 활용하기 위한 연구는 1999년 미국에서 처음 제안되었으며 당시에는 알루미나 섬유로 강화된 뮬라이트계 기지상의 세라믹 복합체를 대상으로 하였다. 그러나 알루미나계의 복합체는 가스 기밀성의 문제와 중성자 조사특성이 취약한 문제가 있어 연구가 중단되었다. 이후 sintered α-SiC 튜브와 외벽에 SiC 복합체를 형성시킨 이중관 형태에 대한 연구를 진행하였으나 sintered SiC는 역시 중성자 조사에 의한 기계적 특성 감소의 문제가 있어 더 이상 연구가 이루어지지 않았다. 이러한 문제로 인해 그림 2와 같은 3층 구조의 SiC 복합체 피복관 개념이 제안되었다 [1]. 삼중층 SiC 복합체는 핵분열가스 기밀성 및 내조사 특성을 위해 화학기상증착법(CVD)으로 제조한 고밀도의 SiC monolith 튜브와 인성 부여를 위해 SiC 복합체로 이루어진 중간층, 부식저항성 향상을 위한 CVD SiC 내환경층 등으로 이루어진 3개 층으로 구성된 개념이다.

후쿠시마 사고 이후 미국에서는 SiC 복합체 피복관 개발에 본격 착수하였으며 다수의 국립연구소, 대학, 산업체 등이 참여하여 연구개발이 이루어지고 있다. SiC 복합체는 핵연료 피복관 뿐만 아니라 노내 구조부품으로 활용하기 위한 연구도 이루어지고 있는데 단층으로 구성된 SiC 복합체를 비등형 경수로의 핵연료 channel box로 적용하기 위한 연구도 이루어지고 있다. SiC 복합체 핵연료 피복관 관련 연구는 미국뿐만 아니라 일본, 프랑스 등에서도 이루어지고 있다. 일본에서는 INSPIRE 및 SCARLET 프로그램을 통해 2012년부터 경수로용 SiC 복합체 피복관 개발에 착수하였는데 NITE 공정이라고 불리는 고온가압소결 공정을 통해 복합체의 기지상을 제조하는 개념이다. 고온가압소결 공정에서는 소결조제의 첨가로 인한 중성자 조사 특성과 잔류 입계상의 부식거동에 대한 검토가 필요하다. 프랑스에서는 소듐냉각 및 가스냉각 고속로용 핵연료 피복관 적용을 목적으로 SiC 복합체 튜브 중간에 Nb, Ta 등의 내열금속 라이너를 삽입하는 샌드위치 구조의 복합체 피복관을 개발하고 있는데 경수로 피복관으로의 활용도 함께 고려하고 있다. 이 경우 내열금속의 매우 큰 중성자 흡수단면적이 문제가 되며 경수로 응용에 적절한 금속소재의 선정과 복합체층과의 양립성에 대한 검토가 요구된다.
SiC 복합체의 경수로 피복관 적용에는 핵연료 설계, 열수력, 기계구조 등 매우 다양한 분야에서 기존 피복관과 차별되는 이슈들이 존재할 것으로 여겨진다. 다음 절에서는 경수로 피복관용 SiC 복합체 기술개발과 관련된 기술현안에 대해 요약하였다.

자세한 내용은 세라믹 코리아 8월호에서 확인하실 수 있습니다.