전기차 폐배터리 친환경 재활용 기술 개발
폐전지 블랙파우더 업사이클링을 통한 하이니켈계 단입자 양극 소재 개발
한국원자력연구원(원장 주한규)은 김형섭·전민구·김성욱 박사 연구팀이 전기차 폐배터리의 양극 소재 업사이클링(Upcycling) 기술을 개발했다고 지난달 11일 밝혔다.
연구원이 개발한 기술은 폐배터리로부터 리튬 회수율이 97%에 달할 만큼 우수하며, 재활용 양극 소재는 기본보다 수명이 30% 이상 길다. 또한, 기존 재활용 공정보다 친환경적이라는 평가를 받는다. 양극 소재 업사이클링이란 다 쓴 폐배터리의 양극을 원상태로 회복하거나 성능을 올려 재활용하는 것이다. 전기차 배터리는 리튬이온전지를 활용하는데 양극, 음극, 전해질, 집전체 등으로 구성되어 있다. 이 중 양극 소재가 배터리 전체 단가에서 40% 이상을 차지하는 만큼, 양극 소재에 있는 리튬, 니켈, 코발트 등의 금속 회수가 폐배터리 재활용의 주목적이다.
기존 재활용 공정에서는 폐배터리의 양극 소재를 분쇄해 분말 형태의 블랙파우더를 만든다. 이후 블랙파우더를 화학용액으로 녹이는 습식 처리나 900°C의 높은 열을 이용하는 건식 처리로 소각해 남은 리튬, 니켈, 코발트 등의 금속 원소를 회수한다. 하지만 습식 공정은 고독성 폐수를, 건식 공정은 대기오염을 발생시킨다.
원자력연구원은 습식 공정이 아닌 블랙파우더를 직접 재활용할 수 있는 건식 공정을 선택했다. 블랙파우더에 염소가스를 주입해 염화리튬(LiCl)과 잔여 블랙파우더로 분리했다. 염화리튬은 물에 잘 녹는 속성이 있어 리튬 회수가 쉽고, 회수율은 97%에 달했다. 배터리 성능은 양극 소재 내 리튬이 얼마나 정량으로 합성되었는지에 따라 좌우된다. 기존 건식 공정처럼 소각 후 남은 리튬과 금속 등을 재합성하면, 양극이 불안정해져 배터리 성능이 떨어졌다.
연구원은 리튬을 제거한 블랙파우더에 추가로 리튬과 니켈을 투입, 고온 합성해 양극 소재 내 니켈 함량을 늘리고, 리튬을 양극 소재에 균일하게 분포하는데 성공했다. 정량 리튬 투입으로 업사이클링한 양극 소재는 기존 양극 소재보다 30% 이상 수명이 긴 것으로 확인됐다.
한편, 실시간 고온 회절 분석을 활용해 업사이클링 과정에서 발생하는 구조적 변화를 실시간으로 관찰하고, 재합성 메커니즘을 규명하는데 성공했다. 회절 분석은 중성자나 X-선으로 물질의 원자 구조를 분석하는 기술이다. 연구진은 중성자 회절 분석으로 폐배터리의 주요 구성 원소인 리튬 원자의 위치, 움직임과 같은 미세 구조를 파악했다.
중성자과학부 김형섭 박사는 “이번 기술을 고도화해 국내 기업에 이전하고 적극적인 기술 지원을 다하겠다”라고 밝히며, “연구원이 개발한 기술이 폐배터리 친환경 재활용 가이드라인을 제시해줄 것”이라고 기대했다.
이번 연구는 산업통상자원부의 저탄소 고부가 전극재제조 혁신기술개발사업의 지원을 받아 이뤄졌다. 관련 논문은 재료화학 분야 세계적인 학술지인 ´Journal of materials chemistry A´에 9월 21일 게재됐다.
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